Des propriétés optiques non-linéaires géantes

Des propriétés optiques non-linéaires géantes grâce aux excitons d'une monocouche de séléniure de tungstène

Le phénomène de doublage de fréquence est 1000 fois plus intense aux transitions excitoniques dans une monocouche de WSe2.

Les matériaux constitués d'une monocouche atomique présentent des propriétés physiques uniques dues à leur caractère bidimensionnel. Les monocouches de dichalcogénures de métaux de transition sont des semi-conducteurs, associant, soufre, sélénium ou tellure à des métaux tels que le molybdène ou le tungstène, présentent notamment une très forte interaction avec la lumière à cause de la présence d'excitons fortement liés. Deux de ces composés, WSe2 et MoS2 ont d'excellentes qualités optiques: une simple monocouche absorbe ainsi près de 10% de la lumière visible, ce qui en fait de bons candidats pour des applications en optoélectronique. C'est dans ce contexte que des chercheurs Laboratoire de Physique et Chimie des Nano-objets - LPCNO (CNRS-INSA-UPS Toulouse) ont mis en évidence l'exaltation du phénomène de doublage de fréquence optique dans une monocouche de séléniure de tungstène WSe2 lorsque l'excitation laser est accordée avec les résonances excitoniques. Ce travail est publié dans la revue Physical Review Letters.

Les monocouches de dichalcogenure de métaux de transition se distinguent du graphène par leur absence de symétrie d'inversion du réseau cristallin. Pour cette raison, ces matériaux présentent une non-linéarité optique du second ordre susceptible de produire du doublage de fréquence en permettant que l'absorption simultanée de deux photons soit suivie de la rémission d'un seul photon dont l'énergie est la somme des énergies des deux photons absorbés.

En outre, dans ces matériaux l'absorption d'énergie lumineuse se traduit par la création d'excitons, des paires électron-trou fortement liées. En focalisant un laser dont la fréquence est la moitié de celles des transitions excitoniques sur une monocouche de WSe2 ils ont mesuré un signal doublé en fréquence 1000 fois plus intense que lorsque que le laser excite l'échantillon à une fréquence quelconque, montrant ainsi pour la première fois expérimentalement le lien entre le doublage de fréquence et les transitions excitoniques dans les monocouches de dichalcogénures de métaux de transition. Les chercheurs ont ainsi pu mesuré et calculé une énergie de liaison géante de 0.6 eV dans WSe2. Ces expériences ont également permis de mettre en évidence des propriétés inédites liées à la polarisation de vallée des excitons dans ces matériaux.

Pour plus d'information voir: Giant Enhancement of the Optical Second-Harmonic Emission of WSe2 Monolayers by Laser Excitation at Exciton Resonances
G. Wang, X. Marie, I. Gerber, T. Amand, D. Lagarde, L. Bouet, M. Vidal, A. Balocchi et B. Urbaszek, Physical Review Letters (2015)