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Posté par Redbran le Vendredi 27/01/2017 à 12:00
Un nouveau mode de vibration des nanoparticules couplées
Une vibration acoustique inédite détectée grâce au couplage électromagnétique entre nanoparticules

Des physicien-ne-s viennent de caractériser le couplage mécanique entre des nanoparticules métalliques maintenues dans une matrice de polymère et d'identifier les modes vibratoires, individuels ou couplés, obtenus suivant la longueur (La longueur d’un objet est la distance entre ses deux extrémités les plus éloignées. Lorsque l’objet est filiforme ou en forme de lacet, sa longueur est celle de l’objet complètement...) d'onde (Une onde est la propagation d'une perturbation produisant sur son passage une variation réversible des propriétés physiques locales. Elle transporte de l'énergie sans transporter de matière. Une onde transporte aussi de...) de la lumière (La lumière est l'ensemble des ondes électromagnétiques visibles par l'œil humain, c'est-à-dire comprises dans des longueurs d'onde de 380nm (violet) à 780nm (rouge). La lumière est intimement...) utilisée. Un nouveau mode de vibration des nanoparticules couplées a ainsi été mis en évidence, à très basse fréquence (En physique, la fréquence désigne en général la mesure du nombre de fois qu'un phénomène périodique se reproduit par unité de temps. Ainsi lorsqu'on...), résultat de l'hybridation de modes de vibration habituellement invisibles en spectroscopie Raman.


Représentation artistique des expériences de spectrométrie Raman réalisées sur des nanoparticules d'or dans une matrice de polymère, conduisant à la détection de modes de vibration individuels ou couplés selon la longueur d'onde utilisée. © J. Margueritat – CNRS / Univ. Lyon
L'un des défis technologiques de ces dernières années est le développement de systèmes nano-electro-mecaniques (NEMS) opérant à des fréquences allant du GHz au THz. L'un des constituants fondamentaux de ces systèmes est le nano-résonateur mécanique (Dans le langage courant, la mécanique est le domaine des machines, moteurs, véhicules, organes (engrenages, poulies, courroies, vilebrequins, arbres de transmission, pistons, ...), bref, de tout ce qui...), dont la fréquence de vibration très élevée, du Ghz au THz, en fait un composant de choix pour des nanohorloges ou nanobalances ultraprécises. La nanoparticule, dont les fréquences de vibrations sont inversement proportionnelles au diamètre (Dans un cercle ou une sphère, le diamètre est un segment de droite passant par le centre et limité par les points du cercle ou de la sphère.), constitue le nano-résonateur le plus élémentaire. Toutefois, en dehors de ce système bien compris, des questions demeurent. Par exemple, que se passe-t-il lorsque deux nano-résonateurs se trouvent à proximité l'un de l'autre ? Des chercheurs de l'institut (Un institut est une organisation permanente créée dans un certain but. C'est habituellement une institution de recherche. Par exemple, le Perimeter Institute for Theoretical Physics est un...) Lumière Matière (La matière est la substance qui compose tout corps ayant une réalité tangible. Ses trois états les plus communs sont l'état solide, l'état...) (iLM, CNRS/Univ. Lyon 1) à Villeurbanne et du Laboratoire Interdisciplinaire (Un travail interdisciplinaire intègre des concepts provenant de différentes disciplines.) Carnot de Bourgogne (ICB, CNRS/Univ. Bourgogne/UTBM) à Dijon, ont apporté la réponse, en combinant des mesures optiques, réalisées par l'application d'une lumière incidente sur des ensembles de nanoparticules d'or, à des simulations numériques, permettant de décrire les vibrations de paires de nanoparticules proches. Les résultats de cette étude viennent de paraître dans la revue Nano Letters.

Au cours de cette étude, les chercheurs ont synthétisé des nanosphères d'or, dont les diamètres varient de 12 à 100 nm, qu'ils ont ensuite immobilisées dans une matrice polymérique. En fonction de la longueur d'onde de la lumière incidente appliquée aux échantillons réalisés, ceux-ci révèlent des spectres d'absorption ( En optique, l'absorption se réfère au processus par lequel l'énergie d'un photon est prise par une autre entité, par exemple, un atome qui fait une...) à deux résonances. La première est associée aux nanoparticules isolées. Elle correspond à l'oscillation (Une oscillation est un mouvement ou une fluctuation périodique. Les oscillations sont soit à amplitude constante soit amorties. Elles répondent aux mêmes équations quel que soit le domaine.) collective, résonante, de leurs électrons lorsqu'elles sont éclairées par une lumière verte, plus connue sous le nom de résonance (Lorsqu'on abandonne un système stable préalablement écarté de sa position d'équilibre, il y retourne, généralement à travers des oscillations propres. Celles-ci se produisent à la fréquence...) plasmon de surface (Les plasmons de surface font partie des solutions des équations de propagation des ondes électromagnétiques ou équations de Maxwell, ce sont des solutions particulières à l'interface entre...) dipolaire. La seconde ( Seconde est le féminin de l'adjectif second, qui vient immédiatement après le premier ou qui s'ajoute à quelque chose de nature identique. La seconde est une unité de mesure du temps. La seconde d'arc est une mesure d'angle...) résonance apparaît lorsque les nanoparticules sont excitées avec une lumière de couleur (La couleur est la perception subjective qu'a l'œil d'une ou plusieurs fréquences d'ondes lumineuses, avec une (ou des) amplitude(s) donnée(s).) rouge (La couleur rouge répond à différentes définitions, selon le système chromatique dont on fait usage.). Elle résulte du couplage électromagnétique entre des nanoparticules suffisamment proches, contenues dans des matrices polymériques différentes, allant du dimère au multimère.

Ces échantillons ont ensuite été étudiés par spectrométrie Raman très basse fréquence en fonction de la longueur d'onde d'excitation. Cette technique consiste à mesurer la diffusion (Dans le langage courant, le terme diffusion fait référence à une notion de « distribution », de « mise à disposition » (diffusion d'un produit, d'une information), voire de « vaporisation »...) inélastique de la lumière, c'est-à-dire la diffusion de photons ayant gagné ou perdu de l'énergie (Dans le sens commun l'énergie désigne tout ce qui permet d'effectuer un travail, fabriquer de la chaleur, de la lumière, de produire un mouvement.) par rapport au photon (En physique des particules, le photon est la particule élémentaire médiatrice de l'interaction électromagnétique. Autrement dit, lorsque deux particules chargées électriquement interagissent, cette interaction se traduit d'un...) incident, par certains modes de vibration de nano-objets. Les mesures très précises obtenues ont pu être réalisées grâce au développement d'un micro-spectromètre Fabry-Pérot versatile en longueur d'onde, réalisé dans le cadre de travaux antérieurs1. L'excitation en résonance avec le plasmon dipolaire a conduit à l'observation (L’observation est l’action de suivi attentif des phénomènes, sans volonté de les modifier, à l’aide de moyens d’enquête et d’étude...) attendue du mode de vibration, quadrupolaire, des nanoparticules prises isolément. En revanche, l'excitation en résonance avec le plasmon correspondant au couplage entre deux particules proches a permis deux observations inédites: un accroissement de sensibilité considérable, soit une augmentation du signal ( Termes généraux Un signal est un message simplifié et généralement codé. Il existe sous forme d'objets ayant des formes particulières. Les signaux lumineux sont employés depuis la nuit des temps par les hommes pour...) d'un facteur 10 000, et la détection d'un second mode de vibration à une fréquence inférieure d'environ 10 GHz (plus ou moins 3 GHz) que celles observées habituellement. Ce mode de vibration s'avère lié à l'effet du couplage mécanique entre les nanoparticules proches résultant de l'interaction (Une interaction est un échange d'information, d'affects ou d'énergie entre deux agents au sein d'un système. C'est une action réciproque qui suppose l'entrée en...) avec la matrice de polymère environnante. En effet, les simulations numériques réalisées avec un dimère de nanoparticules d'or inséré dans une matrice de polymère montrent que la vibration observée peut être attribuée au mode de vibration en opposition de phase (Le mot phase peut avoir plusieurs significations, il employé dans plusieurs domaines et principalement en physique :) issue de l'hybridation des modes de vibrations dipolaires de chacune des nanoparticules.

Cette étude ouvre des perspectives nouvelles pour l'étude du couplage mécanique à l'échelle nanométrique. Ces objets nanométriques, qui s'avèrent très dépendants de la matière qui les entoure, interagissent très bien avec la lumière, offrant ainsi la possibilité de les utiliser comme de véritables "sonde (Une sonde spatiale est un vaisseau non habité envoyé par l'Homme pour explorer de plus près des objets du système solaire et, pour certaines, l'espace qui est au-delà. Cela couvre à la...) du milieu environnant". La forte exaltation observée permet notamment d'envisager des mesures Raman très basse fréquence sur un dimère individuel, de manière à s'affranchir des effets d'élargissement inhomogènes liés à la dispersion (La dispersion, en mécanique ondulatoire, est le phénomène affectant une onde dans un milieu dispersif, c'est-à-dire dans lequel les différentes fréquences constituant l'onde ne se propagent pas à la même...), en forme et en taille, d'une assemblée de nanoparticules. La corrélation des vibrations d'un dimère avec sa morphologie précise, peut ainsi être obtenue par microscopie (La microscopie est l'observation d'un échantillon (placé dans une préparation microscopique plane de faible épaisseur) à travers le microscope. La microscopie permet de rendre visible des éléments...) électronique. Une meilleure compréhension du processus de couplage plasmon-vibration dans les dimères ouvrira la voie vers le développement de nanorésonateurs opto-mécaniques, dont les propriétés de diffusion inélastique pourront être pilotées par la longueur d'onde d'excitation et/ou son état de polarisation ( la polarisation des ondes électromagnétiques ; la polarisation dûe aux moments dipolaires dans les matériaux diélectriques ; En électronique, la polarisation est le fait d'appliquer une...).

Référence publication:
Mechanical coupling in gold nanoparticles supermolecules revealed by plasmon-enhanced ultralow frequency Raman spectroscopy
Adrien Girard, Hélène Gehan, Aurélien Crut, Alain Mermet, Lucien Saviot et Jérémie Margueritat
Nano Letters (2016), doi:10.1021/acs.nanolett.6b01314

Contact chercheur:
Jeremie Margueritat, chargé de recherche (La recherche scientifique désigne en premier lieu l’ensemble des actions entreprises en vue de produire et de développer les connaissances scientifiques....) CNRS

Informations complémentaires:
- Institut Lumière Matière (iLM, CNRS/Univ. Lyon 1)
- Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne (ICB, CNRS/Univ. Bourgogne/UTBM)

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Source: CNRS-INP