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Posté par Adrien le Mardi 08/05/2018 à 00:00
Pourquoi la monazite, minéral très radioactif, ne devient jamais amorphe à l'état naturel ?
Une équipe internationale composée d'une chercheuse CNRS du Laboratoire magmas et volcans (LMV/OPGC, CNRS / UCA / UJM / IRD), de chercheurs du CEA et de l'Institut de chimie séparative de Marcoule (ICSM, Université Montpellier / CNRS / CEA / ENSC Montpellier / INST Max Planck Chemical Physics Solids), du Forschungszentrum de Jülich (Allemagne) et du Oak Ridge National Laboratory (USA), ainsi que des ingénieurs et techniciens CNRS (Le Centre national de la recherche scientifique, plus connu sous son sigle CNRS, est le plus grand organisme de recherche scientifique public français (EPST).) de la plateforme SCALP/JANNuS-Orsay, vient d'expliquer l'apparente résistance à l'irradiation (En physique nucléaire, l'irradiation désigne l'action d'exposer (volontairement ou accidentellement) un organisme, une substance, d'un corps à un flux de rayonnements ionisants : rayons alpha,...) d'un minéral naturellement très radioactif, la monazite. Elle a démontré expérimentalement et pour la première fois dans la monazite, l'existence d'un mécanisme d'auto-cicatrisation des défauts. Ce mécanisme, appelé recuit-alpha, permet enfin d'expliquer pourquoi la monazite n'est jamais à l'état amorphe dans la nature, et ceci indépendamment de son histoire thermique (La thermique est la science qui traite de la production d'énergie, de l'utilisation de l'énergie pour la production de chaleur ou de froid, et des transferts de chaleur suivant différents phénomènes...).


Photo du montage expérimental couplant le MET du CSNSM à deux accélérateurs (IRMA et ARAMIS) de la plateforme JANNuS-Orsay. http://jannus.in2p3.fr/spip.php (PHP (sigle de PHP: Hypertext Preprocessor), est un langage de scripts libre principalement utilisé pour produire des pages Web dynamiques via un serveur HTTP, mais pouvant...)

Dans la nature, certains minéraux cristallisent en incorporant diverses proportions d'uranium (L'uranium est un élément chimique de symbole U et de numéro atomique 92. C'est un élément naturel assez fréquent : plus abondant que l'argent, autant que le molybdène...) et de thorium. Ces minéraux radioactifs, les plus connus étant le zircon et la monazite, ont une importance considérable en sciences de la Terre (La Terre est la troisième planète du Système solaire par ordre de distance croissante au Soleil, et la quatrième par taille et par masse croissantes. C'est la plus grande et la plus massive des quatre planètes...) puisqu'ils permettent, entre autre, de dater les roches qui les contiennent (radiochronologie U-Th-Pb) et d'apporter des contraintes sur leur histoire thermique (thermochronologie traces (TRACES (TRAde Control and Expert System) est un réseau vétérinaire sanitaire de certification et de notification basé sur internet sous la responsabilité de la Commission européenne dans le...) de fission et U-Th/He). La monazite (APO4, A = LREE, Th, U, Ca) est également particulièrement étudiée comme matrice pour l'immobilisation du plutonium (Le plutonium est un métal lourd de symbole chimique Pu et de numéro atomique 94, très dense — approximativement 1,74 fois plus lourd que le...) et des actinides mineurs (MA) issus du retraitement du combustible (Un combustible est une matière qui, en présence d'oxygène et d'énergie, peut se combiner à l'oxygène (qui sert de comburant) dans une réaction...) nucléaire (Le terme d'énergie nucléaire recouvre deux sens selon le contexte :). La raison provient de sa grande flexibilité structurale permettant l'incorporation de fortes concentrations d'actinides, de sa durabilité chimique élevée, et de son apparente résistance aux fortes doses d'irradiation. En effet, au cours du temps (Le temps est un concept développé par l'être humain pour appréhender le changement dans le monde.) l'uranium et le thorium se désintègrent (désintégrations alpha) en libérant particules alpha (4-8 MeV) et noyaux de recul (70-165 keV). L'énergie cinétique (L'énergie cinétique (aussi appelée dans les anciens écrits vis viva, ou force vive) est l’énergie que possède un corps du fait de son mouvement. L’énergie cinétique...) de ces deux particules est déposée dans le matériau (Un matériau est une matière d'origine naturelle ou artificielle que l'homme façonne pour en faire des objets. C'est donc une matière de base sélectionnée en...) par deux processus distincts, balistique (La balistique est la science qui a pour objet l'étude du mouvement des projectiles.) et électronique. Le processus balistique correspond aux collisions élastiques entre les noyaux atomiques, et le processus électronique à des excitations et des ionisations entraînant une augmentation de la température (La température est une grandeur physique mesurée à l'aide d'un thermomètre et étudiée en thermométrie. Dans la vie courante, elle est reliée aux sensations de froid et de chaud, provenant du...) dans le matériau. L'essentiel des déplacements atomiques pouvant aboutir à l'amorphisation du réseau (Un réseau informatique est un ensemble d'équipements reliés entre eux pour échanger des informations. Par analogie avec un filet (un réseau est un...) cristallin (i.e. destruction) sont le fait des cascades de collision (Une collision est un choc direct entre deux objets. Un tel impact transmet une partie de l'énergie et de l'impulsion de l'un des corps au second.) provoquées par les noyaux de recul.

Des études antérieures sur les monazites naturelles ainsi que sur des monazites synthétiques dopées au plutonium ont montré la capacité de cette structure à maintenir un état cristallin malgré des niveaux élevés d'endommagement par irradiation (avec des doses jusqu'à 2 ordres de grandeur plus élevées que pour le zircon, qui lui est généralement à l'état amorphe). La raison de cette apparente résistance est restée une énigme jusqu'à ce jour (Le jour ou la journée est l'intervalle qui sépare le lever du coucher du Soleil ; c'est la période entre deux nuits, pendant laquelle les rayons du Soleil éclairent le ciel....). Même si la très forte propension à la recristallisation de la monazite a été démontrée: températures critique d'amorphisation et de recristallisation très basses, respectivement 180 et 300°C environ, ceci ne suffit pas à expliquer pourquoi les monazites naturelles, indépendamment de leur histoire géologique, restent à l'état cristallin même si elles n'ont pas connu d'événement thermique pouvant guérir leurs défauts ?

Cette étude interdisciplinaire (Un travail interdisciplinaire intègre des concepts provenant de différentes disciplines.) (minéralogie, chimie (La chimie est une science de la nature divisée en plusieurs spécialités, à l'instar de la physique et de la biologie avec lesquelles elle partage des espaces d'investigations communs ou proches.) et physique), a été menée par une chercheuse CNRS du LMV, des chercheurs du CEA et de l'ICSM, de Jüllich et de Oak Ridge, et a pu aboutir grâce à l'implication sans faille des ingénieurs et techniciens CNRS de la plateforme SCALP/JANNuS-Orsay. Des polycristaux synthétiques de monazite (LaPO4) ont été irradiés séquentiellement et simultanément avec des ions hélium (L'hélium est un gaz noble ou gaz rare, pratiquement inerte. De numéro atomique 2, il ouvre la série des gaz nobles dans le tableau périodique des éléments. Son point d'ébullition est...) (He) et des ions or (Au). L'utilisation d'ions Au2+ à 1,5 MeV permet de simuler la perte d'énergie nucléaire (Le terme d'énergie nucléaire recouvre deux sens selon le contexte :) du noyau de recul et les ions He+ à 160 keV simulent la perte d'énergie (Dans le sens commun l'énergie désigne tout ce qui permet d'effectuer un travail, fabriquer de la chaleur, de la lumière, de produire un mouvement.) électronique libérée lors de l'éjection de la particule alpha dans une désintégration alpha. Ces expériences réalisées à température ambiante sur la plate-forme JANNuS-Orsay, grâce à l'association complexe et unique d'un Microscope Electronique en Transmission (MET) et de 2 accélérateurs (IRMA et ARAMIS) permettant l'étude et l'observation (L’observation est l’action de suivi attentif des phénomènes, sans volonté de les modifier, à l’aide de moyens d’enquête et d’étude appropriés....) des co-irradiations in situ en temps réel avec le MET (photo). Ces expériences démontrent pour la première fois dans la monazite, l'existence d'un mécanisme de cicatrisation des défauts indépendant de la température, appelé recuit-alpha, déjà démontré dans l'apatite. L'auto-irradiation de la monazite est donc une compétition entre la création de défauts résultant des processus balistiques induits par les noyaux de recul, et la cicatrisation de ces défauts grâce au dépôt d'énergie électronique libérée par les particules alpha, et suffisante pour empêcher son amorphisation. Ce mécanisme de recuit-alpha, permet enfin d'expliquer pourquoi la monazite n'est jamais amorphe dans la nature, indépendamment de son histoire thermique. Ce mécanisme est d'importance en particulier en géochronologie et thermochronologie, puisqu'il implique, par exemple, que la température n'est pas l'unique paramètre (Un paramètre est au sens large un élément d'information à prendre en compte pour prendre une décision ou pour effectuer un calcul.) à considérer pour le recuit des traces de fission, ou pour les interprétations U-Th/He faisant appel aux coefficients de diffusion (Dans le langage courant, le terme diffusion fait référence à une notion de « distribution », de « mise à disposition » (diffusion d'un produit, d'une information), voire de...), fortement dépendant de l'état structural du minéral. Enfin, ce mécanisme sera bénéfique et devra être pris en compte dans les modèles pour prédire le comportement à long terme des matrices céramiques de type monazite pour le conditionnement des déchets nucléaires.

Cette étude a pu être réalisée grâce à des financements CNRS et CEA (NEEDS) et au soutien d'un projet (Un projet est un engagement irréversible de résultat incertain, non reproductible a priori à l’identique, nécessitant le concours et l’intégration...) EMIR permettant l'accès à la plateforme JANNuS-Orsay.

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Source: CNRS-INSU