Physique attoseconde sur des temps longs

Publié par Redbran le 24/04/2021 à 13:00
Source: CEA IRAMIS
L'observation de la dynamique électronique à l'échelle attoseconde (1 as = 10-18 s) est aujourd'hui devenue possible sur des systèmes atomiques, puis moléculaires et en phase condensée, grâce à la disponibilité d'impulsions lumineuses de durées inférieures à la femtoseconde et utilisées dans des dispositifs pompe-sonde.

Après de spectaculaires démonstrations initiales, le domaine butte cependant aujourd'hui sur la nécessité d'acquérir des signaux de plus en plus faibles, ce qui requiert des temps (Le temps est un concept développé par l'être humain pour appréhender le...) d'accumulation de plus en plus longs, typiquement de quelques heures. Pour réduire ce temps, une première voie exploitée est d'augmenter la cadence des tirs. Une seconde ( Seconde est le féminin de l'adjectif second, qui vient immédiatement après le premier ou qui...) consiste à stabiliser finement le délai (Un délai est d'après le Wiktionnaire, « un temps accordé pour faire une...) entre les deux impulsions pompe (Une pompe est un dispositif permettant d'aspirer et de refouler un fluide.) (XUV) et sonde (Une sonde spatiale est un vaisseau non habité envoyé par l'Homme pour explorer de plus près des...) (IR), pour obtenir un signal ( Termes généraux Un signal est un message simplifié et généralement codé. Il existe...) accumulé de bien meilleure qualité.

Une nouvelle méthode efficace de stabilisation de ce délai vient d'être obtenue sur le laser (Un laser est un appareil émettant de la lumière (rayonnement électromagnétique)...) FAB10 @ ATTOLab [5]: le mélange (Un mélange est une association de deux ou plusieurs substances solides, liquides ou gazeuses...) d'une impulsion harmonique (Dans plusieurs domaines, une harmonique est un élément constitutif d'un phénomène périodique...) XUV attoseconde et de l'impulsion IR de sonde photoionise des atomes de gaz (Un gaz est un ensemble d'atomes ou de molécules très faiblement liés et...) rare selon plusieurs voies possibles qui interfèrent entre-elles. La mesure de l'état d'interférence (En mécanique ondulatoire, on parle d'interférences lorsque deux ondes de même type...) pour plusieurs harmoniques donne une mesure très précise du délai entre les 2 impulsions, et fournit un bon signal de stabilisation par contre-réaction.

Sur plus d'une heure (L'heure est une unité de mesure  :), le délai ainsi stabilisé montre des fluctuations d'amplitude (Dans cette simple équation d’onde :) réduite à 28 as RMS et des expériences de 3 heures avec cette précision ont été récemment réussies. Cette nouvelle technique, laisse augurer de la possibilité de mesures de dynamiques originales sur les lignes attosecondes d'ATTOLab au LIDYL.

Les nombreuses applications (en spectroscopie atomique et moléculaire, chimie (La chimie est une science de la nature divisée en plusieurs spécialités, à...), matière (La matière est la substance qui compose tout corps ayant une réalité tangible. Ses...) condensée...) de l'étude de dynamiques électroniques* à l'échelle attoseconde conduisent au développement de dispositifs toujours plus nombreux: ELI, Artemis Rutherford, HHG @ FERMI... Dans ce contexte (Le contexte d'un évènement inclut les circonstances et conditions qui l'entourent; le...), l'installation ATTOLab, coordonnée par le LIDYL dans le cadre de l'Université (Une université est un établissement d'enseignement supérieur dont l'objectif est la...) Paris (Paris est une ville française, capitale de la France et le chef-lieu de la région...) Saclay, joue (La joue est la partie du visage qui recouvre la cavité buccale, fermée par les...) un rôle pionnier [1, 4].

Sur ces installations, la résolution temporelle attoseconde est généralement obtenue par des schémas d'expérience de type pompe-sonde, dans lesquels une première impulsion lumineuse déclenche un phénomène, et une seconde impulsion lumineuse sonde le système excité ultérieurement, avec un retard bien contrôlé. Au cours d'une mesure, la précision du délai entre les deux impulsions et leurs durées déterminent la résolution temporelle atteinte. Pour atteindre les meilleures performances, les expériences exigent aujourd'hui une stabilisation sur plusieurs heuresdu délai à l'échelle attoseconde, ce qui impose de dépasser les limites techniques actuelles.

Jusqu'à récemment, c'est principalement des sources basées sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) qui permettaient d'approcher ces exigences. Elles s'appuient sur la conversion hautement non linéaire d'une impulsion laser courte et énergétique du visible/infrarouge (Vis-IR), vers l'ultraviolet (Le rayonnement ultraviolet (UV) est un rayonnement électromagnétique d'une longueur...) extrême (XUV), formant (Dans l'intonation, les changements de fréquence fondamentale sont perçus comme des variations de...) un train (Un train est un véhicule guidé circulant sur des rails. Un train est composé de...) d'impulsions XUV attoseconde. Ces dernières sont alors utilisées pour des applications dans des schémas pompe-sonde, dans lesquelles le second faisceau est un reliquat du faisceau laser utilisé pour la GHOE.

Dans ces expériences, le délai entre ces deux impulsions n'est stabilisé que par des méthodes indirectes, reposant en général sur un signal interférométrique issue d'une voie auxiliaire parcourue par un faisceau laser continu [8]. Cette solution n'est pas optimale car elle nécessite d'introduire de nouveaux composants optiques et ne permet pas de stabiliser le dispositif interférométrique pompe-sonde lui-même.

En 2020, deux ruptures (Ruptures est le second album de la série de science-fiction Orbital constituée de...), exploitant le même phénomène, ont été introduites indépendamment sur les sources XUV ultra-brèves:

- Sur les lasers à électrons libres (FEL) [3, 7], une résolution attoseconde a pu être atteinte en mesurant très précisément et a posteriori le délai entre les faisceaux pompe et sonde, que l'on laisse librement fluctuer. Cette mesure s'effectue en analysant un signal d'interférences quantiques entre paquets d'ondes (Une onde est la propagation d'une perturbation produisant sur son passage une variation réversible...) électroniques issus de la photoionisation d'un gaz atomique par l'impulsion XUV, et modulées en phase (Le mot phase peut avoir plusieurs significations, il employé dans plusieurs domaines et...) par une impulsion de pompe.

- En parallèle, il a été montré à ATTOLab que pour une source basée sur la GHOE, il est également possible d'utiliser ces interférences quantiques, non seulement pour déterminer le retard entre les impulsions XUV et Vis-IR, mais également pour le stabiliser [5]. À l'inverse (En mathématiques, l'inverse d'un élément x d'un ensemble muni d'une loi de...) des approches antérieures, il s'agit ici d'une mesure directe, sans optique (L'optique est la branche de la physique qui traite de la lumière, du rayonnement...) ou laser supplémentaire, du retard entre impulsions pompe et sonde.


Ligne FAB10 @ ATTOLab, équipée par le Spin-TOF pour l'étude des surfaces. Expérience en collaboration avec l'équipe du LPMS de l'Université de Cergy-Pontoise, coordonnée par Karol Hricovini, associée au LIDYL [1].

Pour cela, en avant du point (Graphie) focal de l'expérience, un autre point d'interaction (Une interaction est un échange d'information, d'affects ou d'énergie entre deux agents au sein...) entre les deux impulsions à synchroniser est formé dans la zone active d'un spectromètre (Un spectromètre est un appareil de mesure permettant de décomposer une quantité...) électronique à temps de vol, avec un gaz noble (On appelle gaz nobles, ou plus couramment gaz rares, les éléments chimiques du groupe 18...) pour cible. Le mélange des deux impulsions (harmonique XUV et IR) ouvre plusieurs voies de photoionisation qui interférent. L'état d'interférence est simultanément mesuré pour plusieurs harmoniques, puis analysé pour obtenir une mesure avec la précision requise de l'écart temporel (voir figure). Le phénomène est très proche de celui utilisé pour la mesure du délai sur les FEL, et a longtemps été utilisé pour la mesure des profils temporels d'impulsions attosecondes [2, 6]. De plus, la photoionisation consomme très peu de photons (En physique des particules, le photon est la particule élémentaire médiatrice de l'interaction...), dont la très grande majorité se propage vers la zone expérimentale ( En art, il s'agit d'approches de création basées sur une remise en question des dogmes...).


Signaux d'interférences entre paquets d'ondes de photo-électrons permettant de déterminer, avec une précision attoseconde, le retard entre les impulsions XUV et IR dans un dispositif de mesure pompe-sonde.
Un mélange des harmoniques impaires XUV (2q-1) et (2q+1) avec une partie de l'impulsion IR initiale conduit à plusieurs voies de photoionisation (à la fréquence (En physique, la fréquence désigne en général la mesure du nombre de fois qu'un...) 2q, side band - SB - sur le schéma) d'un atome (Un atome (du grec ατομος, atomos, « que l'on ne peut...) de gaz rare, qui interférent. La mesure simultanée des SB 14 et 22 oscillants en quadrature est utilisée pour stabiliser le retard entre les impulsions pompe et sonde avec la précision souhaitée. A droite, on peut apprécier la stabilité résultante du retard sur la mesure des interférences très sinusoïdales des SB 18 et 20.

Après une phase de calibration rapide, l'analyse en direct de ce signal d'interférence permet de rétroagir sur le délai imposé à une cadence de 10 Hz. Le dispositif permet alors de réaliser des mesures sur trois heures, avec une fluctuation moyenne (La moyenne est une mesure statistique caractérisant les éléments d'un ensemble de...) de délai réduite à 28 as RMS seulement. Ceci rend la technique extrêmement prometteuse quant à la précision effectivement atteinte, en particulier sur des lasers à forte puissance (Le mot puissance est employé dans plusieurs domaines avec une signification particulière :) moyenne pour lesquels la dilatation (La dilatation est l'expansion du volume d'un corps occasionné par son réchauffement,...) des miroirs joue un rôle important, resté jusqu'à présent non compensé. Des expériences aussi difficiles que la mesure de temps de photoionisation résolus angulairement, dans des molécules isolées ou sur des surfaces, deviennent ainsi envisageables sur une grande variété d'échantillons. Un brevet a été déposé.


Évolution du délai entre les impulsions XUV et IR sur la ligne attoseconde FAB10 d'ATTOLab sans (signal bleu) et avec (signal orange) la boucle d'asservissement LIZARD en fonctionnement. En insert, la réponse du système à un changement de consigne de 50 as, pour deux réglages de l'asservissement.

La physique (La physique (du grec φυσις, la nature) est étymologiquement la...) XUV ultra-rapide a ainsi vu cette année (Une année est une unité de temps exprimant la durée entre deux occurrences d'un évènement lié...) un verrou essentiel être levé: alors que les grandes installations FEL entrent dans le domaine attoseconde, les installations légères basées sur la HHG, bien plus nombreuses et accessibles, deviennent adaptées à des temps de mesures très longs. L'exploitation de ces nouvelles capacités crée un foisonnement de propositions, qui a déjà commencé à être exploité à ATTOLab.

Note:
* Photoionisation, réarrangement d'orbitales, orientation (Au sens littéral, l'orientation désigne ou matérialise la direction de l'Orient (lever du soleil...) de spin (Le spin est une propriété quantique intrinsèque associée à chaque...), évolution de structures de bande, corrélations électroniques....


Références:

[1] Spin, time, and angle (En géométrie, la notion générale d'angle se décline en plusieurs concepts...) resolved photoemission spectroscopy on WTe2
M. Fanciulli, J. Schusser, M-I Lee, Z. El Youbi, O. Heckmann, M.-C. Richter, C. Cacho, C. Spezzani, D. Bresteau, J.-F.Hergott, P. d'Oliveira, O. Tcherbakoff, T. Ruchon, J. Minár, and K. Hricovini,
Physical Review Research, 2(1) (2020) 013261.

[2] Attosecond dynamics through a Fano resonance: monitoring the birth of a photoelectron.
V. Gruson, L. Barreau, Á. Jiménez-Galan, F. Risoud, J. Caillat, A. Maquet, B. Carré (Un carré est un polygone régulier à quatre côtés. Cela signifie que ses...), F. Lepetit, J.-F. Hergott, T. Ruchon, L. Argenti, R. Taïeb, F. Martín, P. Salières,
Science (La science (latin scientia, « connaissance ») est, d'après le dictionnaire...), 354(6313) (2016), 734.

[3] D. C. Haynes, M. Wurzer, A. Schletter, A. Al-Haddad, C. Blaga, C. Bostedt, J. Bozek, H. Bromberger, M. Bucher, A. Camper, S. Carron, R. Coffee, J. T. Costello, L. F. DiMauro, Y. Ding, K. Ferguson, I. Grguras, W. Helml, M. C. Hoffmann, M. Ilchen, S. Jalas, N. M. Kabachnik, A. K. Kazansky, R. Kienberger, A. R. Maier, T. Maxwell, T. Mazza, M. Meyer, H. Park, J. Robinson, C. Roedig, H. Schlarb, R. Singla, F. Tellkamp, P. A. Walker, K. Zhang, G. Doumy, C. Behrens & A. L. Cavalieri,
Nature Physics, 17(4) (2021) 512.

[4] Angle-resolved studies of XUV-IR two-photon ionization in the RABBITT scheme (Scheme (prononcer « skiim' ») est un langage de programmation dérivé...),
J Joseph, F Holzmeier, D Bresteau, C Spezzani, T Ruchon, J F Hergott, O Tcherbakoff, P D'Oliveira, J C Houver and D Dowek,
Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 53(18) (2020) 184007.

[5] In situ sub-50-attosecond active stabilization of the delay between infrared and extreme-ultraviolet light pulses,

M. Luttmann, D. Bresteau, J.-F. Hergott, O. Tcherbakoff et T. Ruchon,
Physical Review Applied, 15(3) (2021).

[6] Attosecond Synchronization of High-Harmonic Soft X-rays,
Y. Mairesse, A. de Bohan, L. J. Frasinski, H. Merdji, L. C. Dinu, P. Monchicourt, P. Breger, M. Kovačev, R. Taïeb, B. Carré, H. G. Muller, P. Agostini, P. Salières,
Science, 302(5650) (2003) 1540.

[7] Attosecond pulse shaping using a seeded free-electron laser,
P. K. Maroju, C. Grazioli, M. Di Fraia, M. Moioli, D. Ertel, H. Ahmadi, O. Plekan, P. Finetti, E. Allaria, L. Giannessi, G. De Ninno, C. Spezzani, G. Penco, S. Spampinati, A. Demidovich, M. B. Danailov, R Borghes, G. Kourousias, C. E. Sanches Dos (En anatomie, chez les animaux vertébrés parmi lesquels les humains, le dos est la partie...) Reis, F. Billé, A. A. Lutman, R. J. Squibb, R. Feifel, P. Carpeggiani, M. Reduzzi, T. Mazza, M. Meyer, S. Bengtsson, N. Ibrakovic, E. Rose Simpson, J. Mauritsson, T. Csizmadia, M. Dumergue, S. Kühn, H. Nandiga Gopalakrishna, D. You, K. Ueda, M. Labeye, J. Egebjerg Bækhøj, K. J. Schafer, E. V. Gryzlova, A. N. Grum-Grzhimailo, K. C. Prince, C. Callegari & G. Sansone,
Nature, 578(7795) (2020) 386.

[8] Flexible attosecond beamline for high harmonic spectroscopy and XUV/near-IR pump probe experiments requiring long acquisition (En général l'acquisition est l'action qui consiste à obtenir une information ou à acquérir un...) times,
S. J. Weber, B. Manschwetus, M. Billon, M. Böttcher, M. Bougeard, P. Breger, M. Géléoc, V. Gruson, A. Huetz, N. Lin, Y. J. Picard, T. Ruchon, P. Salières, and B. Carré,
Review of Scientific Instruments, 86(3) (2015) 033108.

Contact CEA-IRAMIS: David Bresteau & Thierry Ruchon (IRAMIS/LIDYL, Groupe Attophysique)

Collaboration: IRAMI/LIDYL, équipe SLIC.
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