V2O3, le film ! Un vieux mystère de la physique enfin mis en images

Publié par Redbran le 02/01/2022 à 13:00
Source: Synchrotron SOLEIL
Les propriétés des matériaux sont à la base de nombreuses applications ; les expliquer est aussi parfois encore un défi pour les chercheurs. La propriété physique la plus familière est la capacité d'un matériau à conduire (métaux) ou pas (isolants) le courant électrique (Un courant électrique est un déplacement d'ensemble de porteurs de charge...). La conductivité des métaux augmente quand la température (La température est une grandeur physique mesurée à l'aide d'un thermomètre et...) diminue. Ainsi, le cuivre (Le cuivre est un élément chimique de symbole Cu et de numéro atomique 29. Le cuivre...) conduit plus de dix fois mieux le courant à -200°C qu'à 400°C. Mais pour V2O3 (oxyde de Vanadium (Le vanadium est un élément chimique, de symbole V et de numéro atomique 23.) III), un métal (Un métal est un élément chimique qui peut perdre des électrons pour former des...) à température ambiante, la conductivité chute brutalement d'un facteur un million (Un million (1 000 000) est l'entier naturel qui suit neuf cent quatre-vingt-dix-neuf...) ou plus quand la température passe sous les -113°C. Il devient un isolant (Un isolant est un matériau qui permet d'empêcher les échanges d'énergie entre deux systèmes....) à basse température ! Comment expliquer alors cette étonnante transition de métal à isolant ?


Figure 1: Evolution de la structure de bandes de V2O3 mesurée par ARPES en fonction de la température à travers sa transition métal-isolant, soit en diminuant la température (panneaux A à F), soit en l'augmentant (panneaux F à K).

Le mystère est d'autant plus grand que, dans le modèle quantique conventionnel décrivant les électrons dans les solides (la théorie (Le mot théorie vient du mot grec theorein, qui signifie « contempler, observer,...) de Bloch), le caractère métallique ou isolant d'un matériau (Un matériau est une matière d'origine naturelle ou artificielle que l'homme façonne...) dépend uniquement du nombre (La notion de nombre en linguistique est traitée à l’article « Nombre...) d'électrons qu'il possède. D'après ce modèle, les électrons remplissent progressivement des états dans des régions d'énergies permises (dites bandes d'énergie) séparées par des régions d'énergies interdites (gaps). Si la dernière bande d'énergie (Dans le sens commun l'énergie désigne tout ce qui permet d'effectuer un travail, fabriquer de la...) occupée est partiellement remplie, le matériau est métallique et les électrons sont mobiles. Si elle est totalement remplie, le matériau sera isolant. On peut comparer le matériau à un stade (Un stade (du grec ancien στ?διον stadion, du verbe...): si tous les tickets ont été vendus, aucun spectateur ne peut se déplacer; s'il reste des sièges vides, un "courant de spectateurs" peut s'établir. Le nombre d'électrons d'un matériau ne changeant pas avec la température, un métal selon Bloch doit le rester en refroidissant !

Que se passe-t-il dans V2O3 qui remette en cause ce modèle pourtant éprouvé ? La dernière bande partiellement occupée est formée à partir d'orbitales assez localisées dans l'espace. Les électrons ne peuvent s'éviter facilement et sont soumis à de fortes répulsions mutuelles, négligées dans le modèle de Bloch: les corrélations électroniques. A basse température, cette répulsion empêcherait les électrons de bouger, faisant du composé un isolant. Dans notre stade, le match oppose deux équipes dont les supporters se détestent. Massés dans deux tribunes opposées, séparées par des gradins vides. Ainsi, même si le stade n'est pas plein les spectateurs ne se déplacent pas, afin d'éviter les interactions entre supporters.

La transition métal-isolant serait donc une manifestation des corrélations électroniques, mais les processus microscopiques l'accompagnant restent controversés malgré 50 ans de recherche (La recherche scientifique désigne en premier lieu l’ensemble des actions entreprises en vue...). Il manquait une claire observation (L’observation est l’action de suivi attentif des phénomènes, sans volonté de les...) de l'évolution des bandes d'énergie électroniques lors de la transition. Une telle étude peut être réalisée grâce à la technique de photoémission résolue en angle (En géométrie, la notion générale d'angle se décline en plusieurs concepts...) (Angle-Resolved PhotoEmission Spectroscopy en anglais, ou ARPES), mais n'avait pas pu être menée jusqu'à présent pour plusieurs difficultés techniques. Dans ces expériences réalisées en partie sur la ligne CASSIOPEE, ces problèmes ont été contournés en travaillant sur un film mince de V2O3 déposé sur un substrat de saphir (Le saphir est une variété gemme de corindon pouvant présenter de multiples couleurs,...).

Le résultat principal de cette étude, pilotée par des chercheurs à l'ISMO (Université Paris-Saclay), en collaboration avec des chercheurs de l'Université (Une université est un établissement d'enseignement supérieur dont l'objectif est la...) de San Diego (Etats Unis), l'Université de Tohoku et le synchrotron (Le terme synchrotron désigne un grand instrument électromagnétique destiné...) KEK (Japon), la ligne CASSIOPEE de SOLEIL (Le Soleil (Sol en latin, Helios ou Ήλιος en grec) est l'étoile...), le LPS (Université Paris-Saclay), l'IPP (Ecole Polytechnique), le LPEM (ESPCI), l'Université de Minas Gerais (Brésil) et l'Université de Twente (Pays Bas), est présenté sur la figure 1. Cette figure montre l'évolution des bandes d'énergie mesurées par ARPES pendant la transition métal-isolant en diminuant la température (panneaux A à F), ou en l'augmentant (panneaux F à K).
On observe clairement la transition sur les mesures:
. A 180K (soit -93°C, image rouge), une bande d'énergie de forme parabolique (typique d'électrons mobiles) coupe l'énergie "0": le composé est métallique.
. A 100K (-173°C, image bleu (Bleu (de l'ancien haut-allemand « blao » = brillant) est une des trois couleurs...) foncé), il n'y a plus d'états électroniques dans cette zone d'énergie: V2O3 est devenu isolant.

Quand la température baisse entre 180K et 100K, l'intensité de la bande parabolique baisse petit à petit, pendant qu'une bande très horizontale, typique d'électrons restant localisés sur les sites atomiques, devient de plus en plus intense, signe que des électrons mobiles "transmutent" en électrons localisés. De plus, cette bande horizontale bouge petit à petit vers des énergies de liaison plus grandes. La tendance s'inverse (En mathématiques, l'inverse d'un élément x d'un ensemble muni d'une loi de...) en réchauffant, mais avec un décalage en température (comparer les images à 120K et 130K en refroidissant et réchauffant), ce qui peut s'expliquer par la formation, à températures intermédiaires, d'îlots métalliques et isolants dont la proportion dépend de l'état précédent du matériau.

Cette première mise en image de l'évolution de la structure électronique de V2O3 lors de sa transition de métal à isolant permet donc d'en rendre compte comme d'un transfert graduel d'états d'électrons itinérants vers des états localisés et montre qu'elle implique une réorganisation complète de plusieurs bandes d'énergie.

Publication:
Thees, M., Lee, M.H., Bouwmeester, R.L., Rezende-Gonçalves, P.H., David, E., Zimmers, A., Fortuna, F., Frantzeskakis, E., Vargas, N.M., Kalcheim, Y., Le Fèvre, P., Horiba, K., Kumigashira, H., Biermann, S., Trastoy, J., Rozenberg, M.J., Schuller, I.K., Santander-Syro, A.F. "Imaging the itinerant-to-localized transmutation (La transmutation est la transformation d'un élément chimique en un autre par une...) of electrons across the metal-to-insulator transition in V2O3" Science (La science (latin scientia, « connaissance ») est, d'après le dictionnaire...) Advances., 7(45): art.n° 1164. (2021).

Contats:
- Synchrotron SOLEIL - L'Orme (Les ormes sont des arbres du genre Ulmus, famille des Ulmaceae ou Ulmacées atteignant une...) des Merisiers Saint-Aubin. BP 48 91192 Gif-sur-Yvette Cedex
- Andrés Santander-Syro - andres.santander-syro at u-psud.fr
- Patrick Le Fèvre - patrick.lefevre at synchrotron-soleil.fr
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