Vers un nouveau concept de dispositif en spintronique moléculaire

Publié par Redbran le 16/08/2022 à 13:00
Source: CEA IRAMIS
Savoir manipuler à l'échelle nanométrique, un spin unique, en tant qu'objet porteur d'information quantique, présente un enjeu technologique majeur, et reste encore aujourd'hui un sujet d'un grand intérêt fondamental. Un système composé de molécules magnétiques déposées sur une surface (Une surface désigne généralement la couche superficielle d'un objet. Le terme a...) offre un banc d'essai unique pour traiter ce sujet, mais il est difficile, voire impossible, d'explorer expérimentalement les trop nombreuses pistes ouvertes, étant donné le nombre (La notion de nombre en linguistique est traitée à l’article « Nombre...) énorme de combinaisons molécule/surface possibles. C'est pourquoi la modélisation joue (La joue est la partie du visage qui recouvre la cavité buccale, fermée par les...) un rôle essentiel dans ce domaine.

Dans le cadre du projet (Un projet est un engagement irréversible de résultat incertain, non reproductible a...) H2020 FET-Open COSMICS, une collaboration entrel'Université (Une université est un établissement d'enseignement supérieur dont l'objectif est la...) Technique du Danemark (DTU), le CEMES CNRS (Le Centre national de la recherche scientifique, plus connu sous son sigle CNRS, est le plus grand...) de Toulouse et le CEA SPEC montre par des méthodes de calcul de structure électronique et de transport (Le transport est le fait de porter quelque chose, ou quelqu'un, d'un lieu à un autre, le plus...) que la porphyrine de fer (Le fer est un élément chimique, de symbole Fe et de numéro atomique 26. C'est le...), déposée sur un substrat de graphène (Cet article ne doit pas être confondu avec l’article graphème.) dopé par du bore (Le bore est un élément chimique de symbole B et de numéro atomique 5.), posséde des propriétés remarquables, pour en faire un dispositif de spintronique moléculaire que l'on peut piloter par la simple application d'une tension (La tension est une force d'extension.) de grille ( Un grille-pain est un petit appareil électroménager. Une grille écran est un...). Ce dispositif mériterait ainsi d'être expérimentalement étudié.

La molécule (Une molécule est un assemblage chimique électriquement neutre d'au moins deux atomes, qui...) de porphyrine de fer tetraphenyl (FeTPP) est très particulière et joue notamment un rôle primordial dans le transport de l'oxygène (L’oxygène est un élément chimique de la famille des chalcogènes, de...) de l'hémoglobine (L'hémoglobine est une protéine dont la principale fonction est le transport du...). Ses propriétés exceptionnelles sont intimement liées à l'état magnétique de l'atome (Un atome (grec ancien ἄτομος [atomos], « que...) de fer central et à sa sensibilité à l'environnement (L'environnement est tout ce qui nous entoure. C'est l'ensemble des éléments naturels et...) (notamment l'hybridation de l'atome de fer). Il a par exemple été récemment montré par une étude par microscopie (La microscopie est l'observation d'un échantillon (placé dans une préparation microscopique...) électronique tunnel (Un tunnel est une galerie souterraine livrant passage à une voie de communication (chemin de...), que, la molécule adopte différents remplissages électroniques, selon le substrat (or ou graphène) sur lequel elle est déposée [1]. Par ailleurs des travaux récents ont aussi montré qu'une molécule un peu similaire (phthalocyanine de fer - FePc) changeait d'état de spin (Le spin est une propriété quantique intrinsèque associée à chaque...) quand elle était déposée sur un substrat de graphène dopé avec de l'azote (L'azote est un élément chimique de la famille des pnictogènes, de symbole N et de...) [2].


a) représentation schématique d'une molécule de FeTPP adsorbée sur une couche de graphène dopé déposée sur une grille polarisable sous-jacente, sondée à l'aide d'une pointe de STM.
b) Deux états magnétiques (S=3/2 ou S=1) de la molécule sur le graphène dopé au bore peuvent être réversiblement obtenus en fonction de la tension de grille appliquée.
c) Polarisation ( la polarisation des ondes électromagnétiques ; la polarisation dûe aux moments...) en spin du transport électronique (TSP) dans le plan de graphène: elle est de 10% pour une tension de grille nulle (Vg = 0 V) et devient très faible pour une tension négative. L'état de spin peut ainsi définir des états 0 ou 1, qu'il est possible d'écrire en appliquant une tension de grille et lire avec le courant parcourant la couche de graphène.

Nous avons donc entrepris de modéliser, par des approches basées sur la théorie (Le mot théorie vient du mot grec theorein, qui signifie « contempler, observer,...) de la fonctionnelle (En mathématiques, le terme fonctionnelle se réfère à certaines fonctions....) de la densité (La densité ou densité relative d'un corps est le rapport de sa masse volumique à la...) (DFT), une molécule de FeTPP déposée sur un substrat de graphène dopé à l'azote ou au bore (Figure 1a). Pour une molécule adsorbée sur un site azote, un léger décalage des niveaux de la molécule dest seulement observé. Un changement drastique est par contre obtenu lorsque la molécule est placée au-dessus d'un atome de bore, dû à l'hybridation entre les orbitales dz du Fer et pz du bore: la molécule passe d'un spin S=1 à S=3/2 et le fer passe d'un degré (Le mot degré a plusieurs significations, il est notamment employé dans les domaines...) d'oxydation Fe2+ à Fe3+. On observe en outre une polarisation magnétique importante de l'atome de bore sous-jacent. Un résultat encore plus intéressant est enfin obtenu lorsqu'on applique une tension de grille négative sous le plan de graphène: dans ce cas la molécule repasse dans son état S=1 (Figure 1b) comme sur un graphène non dopé, où l'interaction (Une interaction est un échange d'information, d'affects ou d'énergie entre deux agents au sein...) est beaucoup plus faible, et la polarisation magnétique disparait sur le bore.

Ces résultats mettent en évidence un mécanisme "d'écriture" d'un spin à l'échelle atomique. Mais on peut encore aller un cran plus loin en calculant le transport électronique bidimensionnel dans le plan du graphène. En effet nous avons mis en évidence une polarisation de spin importante (>10% pour un taux de couverture réaliste du graphène par FeTPP) du transport électronique au niveau de Fermi en l'absence de tension de grille (Figure 1c). De telles polarisations de spin sont parfaitement détectables avec des méthodes expérimentales (Une des bases de la démarche scientifique est l'expérimentation, c'est-à-dire le recueil de...) telles que la mesure du bruit (Dans son sens courant, le mot de bruit se rapproche de la signification principale du mot son....) de grenaille ("shot noise" en anglais). Ces résultats complémentaires montrent qu'il est donc non seulement possible d'écrire mais aussi de lire le spin. Par ailleurs, il est également possible de sonder l'état de la molécule par l'intermédiaire d'une pointe STM.

Le système modélisé permet donc de proposer un nouveau concept d'écriture et lecture d'états de spin à l'échelle de la molécule unique, à l'aide d'un procédé nécessitant une simple polarisation électrique (tension de grille) beaucoup moins énergivore que l'application d'un champ magnétique (En physique, le champ magnétique (ou induction magnétique, ou densité de flux...) ou le passage d'un courant électrique (Un courant électrique est un déplacement d'ensemble de porteurs de charge...) intense. Ce travail publié dans Physical Review Letters [3] pourrait ouvrir la voie au développement de nouveaux dispositifs spintroniques à basse consommation.

Références:

[1] "Intraconfigurational transition due to surface-induced symmetry breaking in noncovalently bonded molecules
Mehdi Bouatou, Rishav Harsh, Frédéric Joucken, Cyril Chacon, Vincent Repain, Amandine Bellec, Yann Girard, Sylvie Rousset, Robert Sporken, Fei Gao, Mads Brandbyge, Yannick J. Dappe, Cyrille Barreteau, Alexander Smogunov, and Jérôme Lagoute J. Phys. Chem. Lett. 11 (2020) 9329.

[2] "Non-covalent control of spin-state in metal-organic complex by positioning on N-doped graphene"
Bruno de la Torre, Martin Svec, Prokop Hapala, Jesus Redondo, Ondřej Krejčí, Rabindranath Lo, Debashree Manna, Amrit Sarmah, Dana Nachtigallová, Jiří Tuček, Piotr Błoński, Michal Otyepka , Radek Zbořil, Pavel Hobza & Pavel Jelínek, Nature Communications 9 (2018) 2831.

[3]Proposal for all-electrical spin manipulation and detection for a single molecule on boron-substituted graphene
Fei Gao, Dongzhe Li, Cyrille Barreteau, Mads Brandbyge. Phys. Rev. Lett. 129, 027201 (2022). Editor's suggestion.

Ce travail a été effectué dans le cadre du projet européen COSMICS: "This project has received funding from the European Union's Horizon (Conceptuellement, l’horizon est la limite de ce que l'on peut observer, du fait de sa propre...) 2020 research and innovation programme under Grant agreement No. [766726]”.

Collaborations:
- Dongzhe Li, Laboratoire CEMES CNRS , MEM, 29, rue (La rue est un espace de circulation dans la ville qui dessert les logements et les lieux...) Jeanne Marvig, BP 94347, 31055 Toulouse Cedex 4 , France
- Mads Brandbyge & Fei Gao, DTU Physics, Department of Physics, Technical (Un technical est un anglicisme désignant un véhicule de combat improvisé et typique d'une force...) University of Denmark, Fysikvej, building 311, 2800 Kgs (KGS, acronyme récursif de Kgs Go Server, est un serveur de go qui permet de jouer en ligne...). Lyngby.
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