Le mot Comper viendrait comme Quimper du mot breton Kemper qui signifie «confluent». Effectivement, le site est extrêmement lié à l'eau puisqu'il est entouré par une série d'étangs. Comper aurait appartenu à Salomon, roi de Bretagne (IX siècle) mais le château n'entre véritablement dans l'histoire qu'avec les barons de Gaël-Montfort, dont le premier a été Raoul, compagnon de Guillaume le Conquérant avec lequel il a combattu à Hastings.
Dès le XIII siècle, Comper est considéré comme l'une des plus fortes positions de Haute Bretagne. Il a été le théâtre de nombreux combats et de sièges. Il est passé aux mains de plusieurs familles :
- En 1370, il est ravagé par Bertrand du Guesclin.
- Au début du XV siècle, il devient le fief des Laval. En 1467, le comte Guy XIV de Laval y fait rédiger la "Charte des usements et coutumes de Brécilien" qui divise la forêt en parcelles ou breils et indique les droits et obligations des usagers de la forêt dans chacune de ces parcelles.
- Au XVI siècle, Comper passe aux mains des Rieux puis à celles des Coligny.
- L'épisode le plus célèbre de l'histoire de Comper se déroule pendant les guerres de la Ligue catholique entre les partisans du roi de France et les catholiques (ligueurs). Les hommes du duc de Mercœur finissent par perdre la place à la fin de 1595, après une longue résistance.
En représailles, trois ans plus tard, Henri IV fait démanteler Comper.
- Le château passe ensuite aux mains des la Trémoille.
- Le 28 janvier 1790, un parti révolutionnaire brûle la moitié ouest du logis central, qui a été reconstruit au XIX siècle par Armand de Charette dont les initiales figurent sur l'une des nombreuses cheminées du château.