Une nouvelle méthode pour révéler la structure électronique des matériaux

Publié par Redbran le 05/01/2021 à 13:00
Source: CEA IRAMIS
Les spectres de photoémission reflètent la structure électronique des matériaux. Du fait même de la méthode, le système observé n'est plus dans son état fondamental mais présente des excitations de quasi-particules (paires électron-trou), ainsi que des effets à plusieurs corps qui ne peuvent être compris simplement comme l'excitation de particules renormalisée. Les pics principaux d'un spectre de photoémission correspondent généralement à la structure de bande intrinsèque et présentent une dispersion (La dispersion, en mécanique ondulatoire, est le phénomène affectant une onde dans un...) en énergie (Dans le sens commun l'énergie désigne tout ce qui permet d'effectuer un travail, fabriquer de la...) en fonction de l'angle (En géométrie, la notion générale d'angle se décline en plusieurs concepts...) d'émission. Des "répliques" de ces pics, appelés satellites, sont aussi observables. Comme elles sont entièrement dues aux interactions électroniques, elles peuvent en principe être utilisées pour mesurer la force (Le mot force peut désigner un pouvoir mécanique sur les choses, et aussi, métaphoriquement, un...) de corrélation électronique dans un matériau (Un matériau est une matière d'origine naturelle ou artificielle que l'homme façonne...).

Cependant, le plus souvent les spectres mesurés comprennent d'autres contributions qu'il restait jusqu'à présent très difficile à séparer. Notre étude montre comment l'intensité des pics satellites intrinsèques peut être extraite des spectres résolus angulairement mesurés et couplés avec des informations obtenues par une approche théorique, sur l'origine de satellites non-dispersifs. Par cet ensemble (En théorie des ensembles, un ensemble désigne intuitivement une collection...) de méthodes, la photoémission résolue en angle (ARPES) peut être utilisée pour fixer a minima et sans ambiguïté une limite inférieure du degré (Le mot degré a plusieurs significations, il est notamment employé dans les domaines...) de corrélation électronique.


Spectres de photoémission de l'aluminium pour une énergie de photon (En physique des particules, le photon (souvent symbolisé par la lettre γ — gamma)...) de 624 eV dans les directions cristallographiques Γ et L, et décomposés selon les différentes contributions: vert (Le vert est une couleur complémentaire correspondant à la lumière qui a une longueur d'onde...): Spectre intrinsèque à T=0 ; jaune (Il existe (au minimum) cinq définitions du jaune qui désignent à peu près la même...): contribution intégrée en angle pondérée par les effets de température (La température est une grandeur physique mesurée à l'aide d'un thermomètre et...) T (effet Debye-Waller). Courbe (En géométrie, le mot courbe, ou ligne courbe désigne certains sous-ensembles du...) tiretée noire: somme de ces 2 contributions intrinsèques. Brun clair: fond continu. Courbe noire: spectre expérimental. Courbe rouge (La couleur rouge répond à différentes définitions, selon le système chromatique dont on fait...): somme des différentes contributions calculées, montrant le bon accord théorie-expérience.

La spectroscopie de photoémission est l'une des méthodes expérimentales (Une des bases de la démarche scientifique est l'expérimentation, c'est-à-dire le recueil de...) les plus directes pour accéder aux structures de bande électroniques et aux spectres d'excitation des matériaux (Un matériau est une matière d'origine naturelle ou artificielle que l'homme façonne pour en...). L'interaction (Une interaction est un échange d'information, d'affects ou d'énergie entre deux agents au sein...) coulombienne entre électrons conduit à une renormalisation (En théorie quantique des champs (ou QFT), en mécanique statistique des champs, dans la...) des énergies et à un élargissement des spectres dû à la durée de vie (La vie est le nom donné :) finie des excitations, mais une structure de bande dite "de quasi-particules" résultante peut généralement être déduite. Elle est souvent bien décrite par les approches théoriques "ab initio". Cependant, les quasi-particules, résultant de l'excitation elle-même, ne constituent qu'une petite partie des contributions aux spectres mesurés. Elles sont généralement accompagnées par un fond incohérent et par une série de structures supplémentaires, appelées satellites, l'ensemble couvrant une gamme d'énergie de liaison large de plusieurs dizaines d'électronvolts.

La partie satellite (Satellite peut faire référence à :) des spectres est généralement beaucoup moins étudiée que les pics principaux donnant la structure de bandes, bien qu'elle apporte des informations biens spécifiques: alors que la structure de bandes peut être comprise qualitativement dans un modèle d'électrons sans interaction, les satellites résultent de purs effets à plusieurs corps, et ne peuvent donc être interprétés sur la base de particules indépendantes. Par conséquent, ils portent des informations complémentaires de celles obtenues de la simple structure de bande. L'accès à ces informations est cependant délicat et il reste ainsi difficile de quantifier les effets de corrélation uniquement à partir des données (Dans les technologies de l'information (TI), une donnée est une description élémentaire, souvent...) expérimentales. Cette difficulté persiste même pour les cas les plus simples, tels que les métaux, où les satellites sont dus à l'excitation de plasmons: les spectres intrinsèques sont en effet masqués par d'autres phénomènes que l'on n'arrive pas à distinguer.


À droite (A): fonction spectrale pour l'aluminium dans la direction Γ- L calculée par la méthode ab initio GW (propagateur - Fonction de Green - et self-énergie dans un potentiel W d'interaction coulombienne écrantée) + C (cumulant).
Gauche (C): idem, avec les effets de température et les effets extrinsèques et d'interférence (En mécanique ondulatoire, on parle d'interférences lorsque deux ondes de même type...) de diffusion (Dans le langage courant, le terme diffusion fait référence à une notion de...) inélastique des électrons sur leur chemin au détecteur (Un détecteur est un dispositif technique (instrument, substance, matière) qui change...).
Au centre (B) spectre ARPES expérimental.

Dans ce travail, nous montrons que la spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES) peut être utilisée pour surmonter cette difficulté: les spectres mesurés diffèrent en fait des fonctions spectrales intrinsèques du matériau idéal (En mathématiques, un idéal est une structure algébrique définie dans un anneau....), pour deux raisons principales: la température, qui induit (L'induit est un organe généralement électromagnétique utilisé en électrotechnique chargé de...) le mouvement des ions et donc une perte de symétrie de translation, et par conséquent de résolution angulaire, et la diffusion inélastique des électrons sur l'ensemble de leur parcours, du site d'émission au détecteur, qui cause une perte d'énergie, principalement au profit de plasmons, et est une autre source de perte de résolution angulaire.

En considérant maintenant les différences entre spectres mesurés pour des angles différents, ces contributions peuvent être éliminées, et peuvent alors être parfaitement reproduites et interprétés par les calculs de premiers principes du spectre intrinsèque. De plus, il est montré que les effets de température et de diffusion inélastique sur les satellites peuvent être calculés sans paramètres ajustables, et le très bon accord obtenu avec les expériences confirme la conjecture (En mathématiques, une conjecture est une assertion qui a été proposée comme vraie, mais que...) initiale.

Comme le montre le bon accord théorie-expérience obtenu, il devient possible, par une meilleure approche dans la décomposition (En biologie, la décomposition est le processus par lequel des corps organisés, qu'ils...) du spectre, de séparer de façon exacte les différentes contributions. La partie satellite (Satellite peut faire référence à :) intrinsèque peut alors être extraite des spectres de photoémission résolue en angle (ARPES) de façon fiable, ce qui permet de fixer a minima et sans ambiguïté une limite inférieure des effets à plusieurs corps et donc le degré de corrélation électronique.

Références:

[1] "Unraveling intrinsic correlation effects with angle-resolved photoemission spectroscopy"
Jianqiang Sky Zhou, Lucia Reining, Alessandro Nicolaou, Azzedine Bendounan, Kari Ruotsalainen, Marco Vanzini, J. J. Kas, J. J. Rehr, Matthias Muntwiler, Vladimir N. Strocov, Fausto Sirotti, and Matteo Gatti, PNAS 117, 28596-28602 (2020).

[2] "Valence Electron Photoemission Spectrum of Semiconductors: Ab Initio Description of Multiple Satellites"
Matteo Guzzo, Giovanna Lani, Francesco Sottile, Pina Romaniello, Matteo Gatti, Joshua (Joshua est le ketch en acier de Bernard Moitessier construit au chantier Meta de Tarare (Rhône) en...) J. Kas, John J. Rehr, Mathieu G. Silly, Fausto Sirotti, and Lucia Reining, Phys. Rev. Lett. 107, 166401 (2011).

Contacts CEA-IRAMIS:
Matteo Gatti et Lucia Reining (Laboratoire des Solides Irradiés / Groupe de Spectroscopie Théorique).

Collaboration:
- Fausto Sirotti, Laboratoire de Physique (La physique (du grec φυσις, la nature) est étymologiquement la...) de la Matière (La matière est la substance qui compose tout corps ayant une réalité tangible. Ses...) Condensée, UMR 7643 Ecole Polytechnique Palaiseau France
- Alessandro Nicolaou, Azzedine Bendounan, Kari Ruotsalainen: Synchrotron (Le terme synchrotron désigne un type de grand instrument destiné à l'accélération à haute...) SOLEIL (Le Soleil (Sol en latin, Helios ou Ήλιος en grec) est l'étoile...), 91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France
- Joshua J. Kas & John J. Rehr, University of Washington Seattle, USA http://monalisa.phys.washington.edu/
- Matthias Muntwiler & Vladimir N. Strocov, SLS Zurich, Suisse.
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