La cinétique de dissolution des cristaux révélée en 3D par micro-tomographie à rayons X
Publié par Adrien le 18/12/2018 à 08:00
Source: CNRS-INSU
La mesure des cinétiques de réaction chimique des minéraux est importante pour appréhender à la fois les vitesses des processus physico-chimiques à la surface de la terre, et pour paramétrer les modèles numériques de transport réactif utilisés pour la séquestration du CO2, l'exploitation de l'énergie géothermique (La géothermie, du grec γ? (la terre) et θερμ?ς (la chaleur), est la science qui étudie les phénomènes thermiques internes du globe...), le transfert des polluants dans les aquifères, l'évolution des climats anciens ou encore le stockage des déchets radioactifs. Une équipe de chercheurs du laboratoire Géosciences environnement (L'environnement est tout ce qui nous entoure. C'est l'ensemble des éléments naturels et artificiels au sein duquel se déroule la vie humaine. Avec les enjeux écologiques actuels, le terme environnement tend...) Toulouse (GET/OMP, CNRS/UT3 - Paul Sabatier/IRD/CNES) a montré, grâce à la micro-tomographie à rayons X, que les vitesses de dissolution à la surface (Une surface désigne généralement la couche superficielle d'un objet. Le terme a plusieurs acceptions, parfois objet géométrique, parfois frontière physique, et est souvent abusivement confondu avec sa mesure, sa...) du cristal (Cristal est un terme usuel pour désigner un solide aux formes régulières, bien que cet usage diffère quelque peu de la...) sont très variables.


Figure présentant le retrait mesuré à la surface d'un cristal de calcite en 3D. Le retrait est mesuré par différence d'image entre deux étapes d'une expérience de dissolution. Les images sont obtenues par micro-tomographie à rayons X avec une résolution de 0.65 µm. La figure de droite schématise la distribution des vitesses de dissolution obtenues au niveau des faces, des arrêtes et des coins du cristal.

Malgré tous les efforts fournis depuis des décennies pour déterminer des grandeurs cinétiques fiables, on observe toujours de très grandes disparités (différences jusqu'à plusieurs ordres de grandeurs) dans les données (Dans les technologies de l'information (TI), une donnée est une description élémentaire, souvent codée, d'une chose, d'une transaction d'affaire, d'un événement, etc.) de cinétiques obtenues au laboratoire. De nombreuses hypothèses ont été émises pour discuter de ces différences. Parmi elles, se trouve l'idée que les différentes méthodes d'investigations à l'échelle microscopique ou macroscopique ne mesurent pas la même chose. L'émergence récente d'outils de mesure à la surface minérale (AFM, VSI, XRR, DHM), grâce à des observations et mesures détaillées à la surface minérale, a notamment permis de faire évoluer le modèle de réactivité de surface minérale déterminé à partir de poudres placées dans des réacteurs. En particulier, ces méthodes permettent de faire évoluer les paradigmes d'homogénéité, d'isotropie (L'isotropie caractérise l’invariance des propriétés physiques d’un milieu en fonction de la direction. Le contraire de l’isotropie est...) et d'immutabilité de la réactivité minérale qui prévalaient jusqu'alors (Noiriel et Daval, Accounts of Chemical Research, 2017).

Afin de pouvoir faire le lien entre ces mesures réalisées sur des petites portions de surfaces à l'échelle microscopique et les mesures intégratives réalisées sur les poudres minérales, les chercheurs du GET se sont rendus sur la ligne de lumière (La lumière est l'ensemble des ondes électromagnétiques visibles par l'œil humain, c'est-à-dire comprises dans des longueurs d'onde de 380nm (violet) à 780nm (rouge). La lumière est...) TOMCAT du Swiss Light Source (Paul Scherrer Institut (Un institut est une organisation permanente créée dans un certain but. C'est habituellement une institution de recherche. Par exemple, le Perimeter Institute for Theoretical Physics est...), Suisse) pour suivre, grâce à la micro-tomographie à rayons X, l'évolution 3D de la géométrie (La géométrie est la partie des mathématiques qui étudie les figures de l'espace de dimension 3 (géométrie euclidienne) et, depuis le XVIIIe siècle, les...) de mono-cristaux de calcite au cours d'expériences de dissolution en milieu acide (Un acide est un composé chimique généralement défini par ses réactions avec un autre type de composé chimique...). L'échelle d'observation (L’observation est l’action de suivi attentif des phénomènes, sans volonté de les modifier, à l’aide de moyens d’enquête et d’étude...) est proche du micron. La méthode d'imagerie (L’imagerie consiste d'abord en la fabrication et le commerce des images physiques qui représentent des êtres ou des choses. La fabrication se faisait jadis soit à la main,...) permet de faire coïncider la vitesse (On distingue :) de réaction à la surface du cristal et ainsi d'évaluer la contribution à la dissolution des différents motifs qui la composent.

Le résultat majeur qui ressort de cette étude est que la dissolution du cristal est hétérogène, les arrêtes et les coins du cristal contribuant de trois à cinq fois plus à la dissolution que les faces. Ceci est dû à la multiplication (La multiplication est l'une des quatre opérations de l'arithmétique élémentaire avec l'addition, la soustraction et la division .) des sites de types arrête (kinks) et bord (step), et avait déjà été montré grâce à des simulations type Kinetic Monte Carlo, mais jamais mesuré expérimentalement. Les faces, quant à elles montrent également une variabilité, avec une vitesse variable (En mathématiques et en logique, une variable est représentée par un symbole. Elle est utilisée pour marquer un rôle dans une formule, un prédicat ou un algorithme. En statistiques, une variable peut aussi...) de la formation des micro-trous (etch pits) et une vitesse plus faible dans les zones topographiquement basses de la surface.
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