Ses recherches historiques et philologiques recouvrent un très large spectre, allant « de l’archéologie classique à l’histoire comparée des religions, de l’archéologie médiévale à l’histoire de Genève, de la muséographie à l’histoire de l’art contemporain et de l’histoire des mythes à la psychologie collective ».
Son travail suit principalement la ligne méthodologique de Hermann Usener, mais l’étendue de son érudition et de ses centres d’intérêt, « la nouveauté de sa lecture du “classique” dans son “éternel présent” le placent au côté des grands genevois du début du XX siècle, comme Théodore Flournoy et Ferdinand de Saussure, et de ces quelques noms - avec Aby Warburg et, à Genève, Jean Starobinski - qui ont donné forme à la profonde unité qui réunit monde païen et monde chrétien ».
La « Bibliographie des travaux de Waldemar Deonna 1904-1956 », publiée en 1957 en ouverture du volume collectif Hommages à Waldemar Deonna, contient déjà 806 titres, auxquels il faudrait ajouter ses dernières œuvres et celles publiées de manière posthume.
Ses recherches archéologiques portent sur la Grèce antique et plus particulièrement sur Délos. En outre, il s’intéresse aussi très longuement à la vie quotidienne des Romains.
Par ailleurs, ses travaux concernent également les rapports entre monde classique et monde moderne, ainsi qu'entre mythes païens et rites chrétiens. Il se penche, par exemple, sur « les “superstitions”, les survivances latentes dans les formes répétitives des traditions et des ornements domestiques, l’hagiographie médiévale, la morphologie du fantastique dans l’art, la psychologie collective et les grands symboles de l’art sacré ». Ces recherches trouvent leur accomplissement dans Du Miracle grec au miracle chrétien. Classiques et primitivistes dans l’art, publié en trois forts volumes entre 1946 et 1948.
Deonna pousse ses observations d’histoire comparée jusqu’aux avant-gardes du XX siècle, dans Futuristes d’autrefois et d’aujourd’hui, en 1912, Poésie contemporaine et art antique, en 1920, ou bien Ingres et l’imitation de l’antique, en 1921, et Enquête sur le cinéma, toujours en 1921. On lui doit également Un Art nouveau. Le tactilisme, texte de 1923, Pensée primitive et poésie moderne. V. Hugo : « Ce que dit la bouche d’ombre », de 1930, ou encore Poèmes figurés, de 1926.
Mais la pensée de Deonna, inspirée de Freud et surtout de Flournoy, s’attache tout particulièrement aux fondements de l’expression artistique. En 1913, il publie « Études d’art comparé. Logique et chronologie. Simultanéité et succession » ainsi que « Quelques remarques sur la stylisation »; puis, en 1914, « Études d’art comparé. Comment vivent et meurent les types artistiques » ainsi que L'Expression des sentiments dans l'art grec. Les facteurs expressifs; et en 1920, « Nécessité d’une science intégrale de l’art ». Il travaille également sur le fantastique, ainsi que sur les symboles du visible et l’archéologie des mythes des avant-gardes, dont tout particulièrement le surréalisme, jusqu’à son ouvrage intitulé Le Symbolisme de l’œil.
D’autres de ces textes s’attachent à l’inconscient collectif, dont, en 1910, Comment les procédés d’expression inconscients se sont transformés en procédés conscients dans l’art grec. Peut-on comparer l’art de la Grèce à l’art du Moyen Âge ?, puis, en 1913, « À propos d’un cas de magie sympathique », jusqu’à son texte de méthodologie de 1925, « Les sciences auxiliaires de l’archéologie (Archéologie et métapsychique) ». Ses recherches dans ce domaine se sont aussi, plus précisément, attachées au cas Hélène Smith, célèbre cas « entre hystérie et glossolalie, écriture automatique et peinture de l’inconscient » dont avait traité Théodore Flournoy dans Des Indes à la planète Mars, en 1899, et auquel Deonna répond en 1932 dans De la planète Mars en Terre Sainte.