Des traces de pas d'un Tétrapode de près de 400 millions d'années ont été trouvées dans l'ardoise. Probablement un descendant d'un Acanthostega, un Pederpes. Jusqu'à aujourd'hui, ces traces de pas sont les plus anciennes connues de l'histoire de la Terre. L'île de Valentia était en ce temps un marécage au pied des montagnes calédonienne.
Bien plus tard, des traces de vie humaine datant du Mésolithique ont été retrouvées dans la tourbe.
L'île de Valentia faisait partie du royaume puis principauté de Desmond, fief des Mac Carthy-Mor. Donal Mac Carthy Mor, comte de Glencar fut créé baron de Valentia en 1565, titre destiné à son fils.
Plus près de nous, l'activité humaine fut caractérisée par une importante carrière d'ardoise.
Le port de Valentia est le plus à l'ouest de l'Europe, donc le plus proche de Terre-Neuve, 3 220 km séparant les deux points les plus proches, Heart's Content au Canada et la baie de Foilhommorum, au sud-ouest de l'île, face à Portmagee. Cette situation valut à l'île d'être choisie comme lieu de construction de la station de départ du premier câble télégraphique sous-marin transatlantique.
Réalisé en 1866 par le bateau mixte le "Great Eastern", le premier message fut envoyé par la reine Victoria au président des États-Unis, James Buchanan. Les communications par câbles sous-marins fonctionnèrent ainsi jusqu'en 1966, relayées ensuite par satellite.
Au début du XX siècle, une des premières stations de radio-télégraphie de surveillance des navires fut implantée sur l'île. En 1906, Marconi souhaitant d'abord créer un réseau de transmissions, la station de la montagne Geokaun, construite durablement en 1914, sert depuis à la sécurité des bateaux navigant sur l'océan Atlantique.