Bien que l'idée d'ouvrir le premier parc zoologique de Bretagne ait germé deux ans plus tôt, ce n'est qu'en 1965 - après une phase d'investissements et de travaux - que le parc animalier ouvre ses portes.
En 1980, à l'occasion de l'année du patrimoine, les parents de l'actuel propriétaire ouvrirent à la visite une partie du château ainsi que ses jardins à la française.
En 1991, le petit-fils des fondateurs du parc zoologique, Olivier de Lorgeril, reprend la gestion du Domaine de la Bourbansais. Il s'installe au château avec sa famille et entreprend de dynamiser les activités touristiques autour du zoo et du château. Cette nouvelle dynamique doit permettre, entre autres, la restauration du château.
En 1998, le zoo devient membre de l'association européenne des zoos et des aquariums, plus connue sous l'acronyme EAZA. Cela permet l'arrivée de deux nouvelles espèces en EEP : les girafes et les tigres de Sibérie.
En 1999, les lémuriens et les loups bénéficient de nouveaux aménagements. La même année, le spectacle de meute est créé.
En 2000, un couple de lions arrive au zoo. Ce couple donnera plusieurs fois naissance à des lionceaux.
En 2001, la forêt des cervidés permet la cohabitation de cerfs et de daims.
En 2002, le spectacle de fauconnerie en vol libre est créé.
En 2003, le zoo accueille les colobes et des saïmiris. Les diverses colonies de singes habitent sur des îles arborées.
En 2005, une nouvelle espèce en EEP est accueillie : les géladas. C'est aussi l'année de naissance d'un petit girafon et de jumeaux makis cattas.
En 2006, les coatis à nez blanc et les singes tamarins deviennent les nouveaux pensionnaires du zoo.
En 2007, les aras deviennent le 11 EEP du zoo.
En 2008, le zoo s'ouvre aux capucins.
En 2009, des tamanoirs font partie du zoo.
