De 1974 à 1982 un « grand orgue » a été construit dans la chapelle du lycée par des anciens élèves et professeurs sous la conduite du facteur d’orgue Swiderski qui harmonisa l’instrument. L’orgue comprend 20 jeux répartis sur deux claviers manuels et pédalier, il est d’esthétique néo baroque, il a été inauguré en 1982. L’organiste titulaire du lycée est Boris Lefeivre, président de l’« Association des Amis de l’Orgue » et organiste titulaire de l'orgue Bernard Aubertin de l’église Saint-Jacques de Neuilly-sur-Seine. Des récitals d’orgue mais aussi des concerts qui ne sont pas seulement dédiés à l’orgue sont régulièrement programmées dans la chapelle du lycée, dans le cadre du 250e anniversaire de la mort de Jean-Sébastien Bach c'est l'intégrale de son œuvre pour orgue qui y a été interprétée.
Le bâtiment actuel, qui comporte plusieurs cours, une chapelle, un théâtre et un musée, occupe 3 hectares et demi et a été construit de 1867 à 1876 par l'architecte Napoléon Alexandre Roger (1806-1883) sur l'emplacement de l'ancien abattoir de Montmartre.
Après avoir porté le nom de Charles Rollin (1661-1741), historien, professeur et chancelier des universités, il prendra en 1944 celui de Jacques Decour, nom de résistance de Daniel Decourdemanche (1910-1942), professeur d'Allemand, écrivain et résistant fusillé en 1942 au Mont-Valérien. On lit chaque année depuis la libération sa lettre d'adieu à ses parents avant d'être fusillé par les allemands.
— Daniel Decourdemanche, (Lettre, extrait)
Dans la cour d'honneur plusieurs plaques rendent hommage aux anciens élèves, professeurs et fonctionnaires morts durant les différents conflits (1914-1918, 1939-1945, Maroc), 245 noms y sont relevés.
En décembre 1967, Maurice Najman (1949-1999) y fonde les Comités d'action lycéen (CAL), qui allaient jouer un rôle central durant mai 68.
En mai 2009 a été ajouté dans la cour du lycée, en présence de Simone Veil dont le père, André Jacob (1890-1944), a été scolarisé à Jacques-Decour, une plaque portant 27 noms de lycéens juifs, dont 26 sont morts en déportation et le dernier, Julien Selonczyk, est mort fusillé pour faits de résistance.
Fin 2009 un accessit est décerné au lycée Jacques Decour dans le cadre du « Prix des droits de l’homme - René Cassin » (décerné par la Commission nationale consultative des droits de l'homme conjointement avec le ministère de l'éducation nationale) pour son travail « 27 janvier : commémoration de l’holocauste et prévention des crimes contre l’humanité ».