Dès le XI et le XII siècle, les vicomtes de Limoges fortifient le site en faisant établir des murailles et un donjon pour surveiller la route qui relie Limoges à Périgueux par Saint Yrieix.
Le château d'Excideuil apparaît pour la première fois vers 1100 dans un acte de donation du vicomte Adémar à l'abbaye d'Uzerche. Dans la mesure où, entre 1037 et 1059, l'évêque de Périgueux,en lutte contre le comte de Périgord, inféode le château d'Auberoche au vicomte de Limoges, on peut supposer que la défense d'Auberoche n'était possible pour le vicomte de Limoges que si Excideuil était déjà fortifié.
Bernard de Comborn, doyen de l'abbaye de Saint-Yrieix, oncle et tuteur d'Adémar V, l'avait dépossédé du château d'Excideuil. En 1176, il est obligé de le rendre à son neveu en échange du château allodial de Salon.
Attaqué en 1182 et 1184 par les troupes anglaises, menées lors d'une occasion par Richard Cœur de Lion, le château résiste. À la suite de la trahison du vicomte de Limoges Adémar V en 1199, Jean sans Terre se rendit maître de plusieurs châteaux de la vicomté. Le vicomte Gui V ne put récupérer les châteaux d'Aixe, Châlucet, Thiviers et Excideuil que vers 1210-1211.
En 1303, le château reçoit la visite du roi de France Philippe le Bel, et l'année suivante celle du futur pape Clément V.
Lors de la guerre de Cent Ans, après avoir résisté à un assaut en 1346, il connaît l'occupation anglaise en 1351. Libéré en 1356 puis rendu aux anglais en 1360,en application du traité de Brétigny, il est repris par les troupes de Du Guesclin en 1370.
Durant les guerres de religion, le château, toujours sous l'apanage des vicomtes de Limoges, appartient à Jeanne d'Albret, du côté des catholiques. En 1574, il passe aux mains des protestants qui en sont chassés l'année suivante.
En 1582, le vicomte de Limoges n'est autre que Henri III de Navarre, le futur roi Henri IV. Il vend la châtellenie d'Excideuil au comte François de Pérusse des Cars.
Par mariage, le château passe à la famille de Talleyrand-Périgord et la terre est érigée en marquisat en 1613.
Délaissé par ses nouveaux propriétaires qui transfèrent les objets et mobiliers de valeur dans leur château de Chalais, en Charente, le château se dégrade.
En 1883, Hélie Roger de Talleyrand-Périgord lègue le château d'Excideuil aux hospices de Chalais.
En 1973, un incendie ravage les toitures du châtelet d'entrée.
Lors du dernier quart du XX siècle, la famille Naudet, nouveau propriétaire, entreprend des travaux de réhabilitation importants.
