En 1854, Le Verrier est nommé directeur de l'Observatoire de Paris, succédant à François Arago. Il y entreprend alors une réorganisation totale qu'il n'arrivera pas à mener à terme par manque de crédits. Il y fera établir un catalogue de 306 étoiles fondamentales.
Cependant, il s'y montra si odieux qu'il fut relevé de ses fonctions en 1870 par décret impérial, suite à la démission de quatorze astronomes de l'Observatoire de Paris. Il démissionna en même temps du conseil général. Il reprendra son poste de directeur de l'Observatoire à la mort de son successeur, Charles-Eugène Delaunay, en 1873 jusqu'à sa mort.
En devenant directeur de l'Observatoire de Paris, il hérite également d'un petit service météorologique. La météorologie, encore peu développée, dépendait de l'Observatoire de Paris. Le 14 novembre 1854, une terrible tempête, survenant sans la moindre alerte, traverse l'Europe d'ouest en est, causant la perte de 41 navires dans la Mer Noire. Le Verrier entreprend alors de mettre en place un réseau d'observatoires météorologiques sur le territoire français, destiné avant tout aux marins afin de les prévenir de l'arrivée des tempêtes. Ce réseau regroupe 24 stations dont 13 reliées par télégraphe, puis s'étendra à 59 observatoires répartis sur l'ensemble de l'Europe en 1865. C'est la naissance de la météorologie moderne.
À la tête d'une commission qui porta son nom, il réforma l'enseignement de l'École polytechnique en introduisant plus de science appliquée.
Parallèlement, il mène aussi une vie politique. Élu député de la Manche en 1849, il deviendra sénateur et inspecteur général de l'enseignement supérieur pour les sciences à partir de janvier 1852. En 1852, il est élu conseiller général du canton de Saint-Malo-de-la-Lande. Il restera élu de ce canton jusqu'en 1870 et présidera le conseil général de la Manche de 1858 à 1870.
Bien que souffrant d'une maladie pénible et douloureuse, il consacre la fin de sa vie à l'achèvement de son travail sur le mouvement des planètes. Il proposa de revoir à la baisse la distance Terre-Soleil et la vitesse de la lumière. La Royal Astronomical Society lui décerna la médaille d'honneur en 1876 pour ses mémoires sur les planètes gazeuses Jupiter, Saturne, Uranus et Neptune.
Urbain Le Verrier a eu deux fils, Jean Charles Léon et Louis Paul Urbain, et une fille, Lucille Le Verrier (épouse de Lucien Magne), musicienne et élève de composition de César Franck, dont le journal intime a été publié.