Dès son retour du front, il reprend son métier d'architecte avec surtout la construction de mémoriaux dans un premier temps, puis, à partir de 1925, il commence la réalisation de son chef-d'œuvre, Portmeirion, situé dans le parc national de Snowdonia, au nord-ouest du Pays de Galles. Pour donner leur forme définitive aux dizaines d'édifices de ce « village idéal » de style italianisant, les travaux dureront un demi-siècle, jusqu'en 1975. Comme à Plas Brondanw, Williams-Ellis y fait œuvre de paysagiste en même temps que d'architecte.
La célébrité venant, Williams-Ellis effectue différentes réalisations à Stowe, dans le Buckinghamshire ; des ensembles de cottages à Cornwell, Oxfordshire ; Tattenhall, Cheshire ; Cushendun dans le Comté d'Irlande en Irlande du Nord. En tout, il conçoit des dizaines, voire des centaines de bâtiments en Angleterre, au Pays de Galles, en Écosse, en Irlande, aux Pays-Bas, en France (le Pavillon britannique de l'Exposition de 1925), en Afrique du Sud ou en Chine, entre autres à Shanghai.
Très proche du Bloomsbury Group et notamment du critique d'art Roger Fry, chez qui il séjourne fréquemment, Williams-Ellis se trouve à l'épicentre d'un mouvement intellectuel et esthétique où ses amis se nomment Lytton Strachey, Augustus John et Virginia Woolf.