Le 7 novembre 2006, Alexi Giannoulias est élu Trésorier de l'Illinois, après avoir battu avec plus de douze points d'avance la Sénatrice d'État républicaine Christine Radogno.
Sa première décision officielle comme Trésorier, fut de signer son propre décret pour promulguer l'ethics package afin de lutter contre la corruption en Illinois ; ce décret concerne n'importe quel élu dans l'état. L'arrêté interdit d'accepter des contributions de banques, de la part des salariés de la Trésorerie de l'Illinois et des entrepreneurs qui ont des activités avec la Trésorerie de l'État. Il s'est aussi déplacé pour ordonner la fermeture des deux hôtels criblés de dettes construits dans les années 1980 à Springfield et Collinsville.
L'été 2007, Giannoulias a lancé le programme "Récompense Verte" (Green Rewards), le plus vaste plan de Crédit d'impôt financée par l'État de l'Illinois, qui accorde une remise de 1 000 $ aux résidents de l'État qui achètent un véhicule hybride ou qui rejetant peu de CO².
Giannoulias a lancé un programme pilote en 2007, pour vendre le contenu abandonné de boîtes de coffres-forts appartenant à l'État sur eBay, Giannoulias a ainsi abandonné les ventes aux enchères annuelles de l'Etat. Les vente aux enchères hebdomadaires en ligne ont contribué a augmenter les prix de vente des coffres-forts, et ont attiré des acheteurs du monde entier.
En janvier 2009, l'Etat de l'Illinois a acheté pour 10 millions de dollars options d'investissement à l'État d'Israël. Giannoulias a déclaré que "c'est une bonne voie, sans risque pour la diversité de notre portefeuille, particulièrement dans une période où certaines de nos autres options d'investissement ne produisent pas tant de revenu à cause des fluctuations du marché ici aux Etats-Unis." Giannoulias a également déclaré que les options d'investissement Israël Bonds rapporteront d'ici trois ans un taux de 2.43%, comparé aux obligations d'État américains qui rapportaient quant à elle 1.51% sur la même période.
