À Londres
Après la débâcle, il embarque à Bordeaux sur le Casamance, rejoignant Londres le 24 juin, et s'engage dans la France libre. En juillet, le général de Gaulle le nomme directeur du service de l'armement, dans son cabinet civil (composé de 7 services). En conflit avec le commandant Fontaine, alias Aristide Antoine, nommé par de Gaulle à la tête des services civils, qui lui adresse un blâme le 9 septembre, il est relevé de ses fonctions le 14. L'amiral Muselier, qui le soutient contre Fontaine, le fait alors nommer président du comité de perfectionnement des écoles de marine, poste qu'il quitte rapidement.
Dans son essai La France Libre de l'appel du 18 Juin à la Libération, Jean-Louis Crémieux-Brilhac le décrit en ces termes :
« Labarthe, trublion de la première France Libre, en est un des personnages les plus originaux. Trente-huit ans, un esprit brillant consumé de passion ; une ressemblance avec Robespierre qu'il cultive jusque dans le souci de l'élégance et dans le visage imperceptiblement poudré ; un don de séduction qu'entretient une flamme intérieure nourrie des souvenirs de la Révolution française et d'une enfance plébéienne dont il se fait gloire (sa mère était femme de ménage) ; mais d'abord, la capacité de parler de tout avec talent. »
Création de La France Libre
Au même moment, avec deux anciens du RUP, Martha Jansen-Lecoutre et Stanislas Szymanczyk (bientôt rejoints par Raymond Aron), et l'appui financier de l'Intelligence Service, il fonde la revue mensuelle La France Libre (domiciliée au 15 Queensbury Place, à Londres), qui est publiée de septembre 1940 à décembre 1946. Tirée à 10 000 exemplaires (elle passe de 8 000 exemplaires en 1940 à 25 000 à la Libération selon Thierry Cottour), cette revue se distingue par sa haute qualité intellectuelle et ses nombreux collaborateurs, parmi lesquels se distinguent Georges Bernanos, Albert Cohen, Ève Curie, Henri Focillon, Camille Huysmans, Jacques Maritain, Robert Marjolin, Jules Roy ou Herbert George Wells. Très appréciée de la presse anglo-saxonne, une édition spéciale, mise au point à l'été 1943, est larguée sur la France par la Royal Air Force. À la même époque, la revue s'installe à Alger. Pour Labarthe, cette revue a pour mission d'entreprendre une « croisade des idées » pour lutter contre « l'acceptation morale de la défaite » et restaurer une civilisation fondée sur la « liberté humaine ». Suivent ensuite deux éditions au Caire et à New York (sous le nom de Tricolor, elle publie aussi des auteurs américains).
Opposant de gauche à de Gaulle
Devenu une personnalité grâce à sa revue, il constitue bientôt, avec les dirigeants du journal France et du groupe Jean-Jaurès, ainsi que quelques proches de l'amiral Muselier, un groupe informel d'opposants « de gauche » au général de Gaulle. En septembre 1941, il est l'un de ceux qui conseillent à l'amiral Muselier de forcer de Gaulle à partager la direction de la France libre en créant un « comité exécutif de la France libre » présidé par le commandant des FNFL. Dans ce comité, Labarthe se chargerait de la Direction politique et de la Propagande (Action en France et dans l'Empire).
Après l'échec de cette tentative, il évolue vers un antigaullisme virulent, profitant du prestige de sa revue pour intriguer contre le chef de la France libre. Il contribue notamment à propager l'image d'un BCRA cagoulard.
Le 8 août 1942, dans l'émission Les Français parlent aux Français, diffusée par la BBC, il dénonce la déportation des Juifs et appelle à faire « la chaîne des braves gens », expliquant que « les Juifs de France sont placés sous la sauvegarde des Français ».
En avril 1943, avec Muselier, il choisit Giraud, qui le nomme secrétaire de l'Information le 7 mai, contre de Gaulle, et s'oppose à la fusion du commandement civil et militaire d'Alger avec la France combattante. Il croise à la radio Georges Pâques, futur espion soviétique.
En juillet 1943, il gagne les États-Unis, où il tente de créer une revue en anglais et mène une campagne de dénigrement contre de Gaulle jusqu'à la fin de la guerre. Il est le seul journaliste français admis à assister à l'explosion de la bombe atomique américaine, à Bikini, en 1946 (Opération Crossroads).
Un agent soviétique?
Labarthe aurait reconnu, selon Henri Frenay, entretenir des rapports avec les services de renseignement soviétiques dès 1935. Depuis sa mort, ces relations sont régulièrement évoquées par des témoins et des historiens. Raymond Aron a, pour sa part, exprimé de sérieux doutes sur la question, de même qu'André Dewavrin, chef du BCRA, et Pierre-Marie Gallois, qui fut pendant cinq ans son voisin à Neuilly.
Selon Herbert Romerstein et Eric Breindel, les archives déclassifiées du projet Venona indiqueraient que Labarthe et sa secrétaire Martha Lecoutre auraient été des agents soviétiques à partir de l'été 1940.