Durant les années 1990, l’urgence d’une rénovation en profondeur devint une évidence. Devant l’importance des investissements nécessaires, la question de la conservation d’une construction qui n’était à l’origine destinée qu’à durer quelques mois fut à nouveau posée. Une alternative prévoyait de ne réparer que les surfaces extérieures et d’abandonner l’exploitation de l’édifice. Devant les vives réactions suscitées par ces deux éventualités, il fut décidé de procéder à une complète réhabilitation.
Fortement dégradé par l’œuvre du temps, devenu terne, l’étanchéité extérieure devenue inefficace et les éléments intérieurs de décoration et de mobilier au charme années 1950 trop abîmés, seule la structure pouvait être conservée.
En 2001, le projet de rénovation est enfin lancé grâce à un partenariat entre l’État fédéral belge, la Région de Bruxelles-Capitale et Bruxelles-ville.
La rénovation plus que nécessaire a été entamée en mars 2004 et a pris fin en février 2006. La couverture originelle en aluminium a été remplacée par une nouvelle, plus résistante, en acier inoxydable. Chaque sphère était recouverte à l’origine d’environ 720 triangles d’aluminium, une partie d’entre eux a été mise en vente en guise de souvenir. Afin de faciliter la pose et d’améliorer l’étanchéité, ces triangles ont été remplacés pour chaque sphère par 48 grands triangles, chacun reproduisant le dessin des 15 petits triangles qu’il remplace. Pour éviter le montage de gigantesques échafaudages, chaque plaque hissée par une grue a été mise en place par une équipe de cordistes.
Le financement des travaux de rénovation est estimé à 27 millions d’euros.
L’inauguration de la structure rénovée a eu lieu le 14 février 2006.
Pour fêter la rénovation de l’Atomium, une pièce commémorative de 2 euros a été frappée en mars 2006.
La Société belge des auteurs, compositeurs et éditeurs revendique le droit d'auteur de l'Atomium et, comme représentant des ayants-droit, en interdit la publication d'images. Ceci est la raison pour laquelle il n'y a pas d'image du monument sur cet article.
Bart Somers, Président des Libéraux et démocrates flamands (VLD) et bourgmestre de Malines a organisé un concours de photos dont sont effacées les représentations de l'Atomium. Le but revendiqué serait de lutter contre les droits d'auteurs trop importants sur les représentations du monument.