En février 2006, Trung a adressé une pétition au 10ème congrès du Parti communiste vietnamien. Il a ensuite écrit une lettre, « suggestions de la part d’un élève », au ministre de l’éducation, Nguyen Minh Hien, mettant l’accent sur la forte proportion d’enseignement politique dans le système éducatif vietnamien. Son appel est resté sans réponse.
Nguyễn Tiến Trung a fondé officiellement le 8 mai 2006, l’Assemblée de la jeunesse vietnamienne pour la démocratie (Tập hợp Thanh niên Dân chủ en vietnamien, aussi connue sous le nom de « mouvement de la jeunesse démocratique » et « Jeunesse démocratique du Vietnam »). Cette association appelle les étudiants vietnamiens à publier des articles mettant en exergue le besoin de réformes politiques au Viêt Nam. Elle a quatre buts principaux : sensibiliser aux principes de la démocratie, créer un forum pour l’échange d’idées politiques et mener des actions politiques malgré la présence d’un parti unique au Viêt Nam.
En 2006, lors du sommet de la Coopération économique pour l'Asie-Pacifique (l'APEC) à Hanoi, l'Assemblée de la jeunesse vietnamienne pour la démocratie a collecté des signatures de leaders de l’APEC.
Durant cette année, Trung s'est également rendu dans plusieurs pays (Canada, États-Unis et Europe) afin de sensibiliser un plus grand nombre de leaders politiques à son combat pour la démocratie au Viêt Nam. Il a pu rencontré l’ancien président américain George W. Bush ainsi que plusieurs membre de la Commission européenne.
Le 25 décembre 2006, Trung a publiquement dévoilé son souhait d’être membre du Parti démocratique vietnamien dirigé par Nguyen Si Binh et Nguyen Xuan Ngai (alias Nguyen Trong Nghia). Trung fut ensuite nommé secrétaire député du parti, en charge de la jeunesse.
L'Assemblée de la jeunesse vietnamienne pour la démocratie a lancé une radio en mars 2007, émise depuis leur blog Yahoo! 360° deux fois par semaine pendant 20 minutes et principalement adressée aux jeunes vietnamiens. À ses débuts, la radio regroupe plus de 7000 auditeurs.
Peu de temps après son retour au Viêt Nam en 2007, Trung fut appelé, en mars 2008, pour effectuer son service militaire. Selon les propos de sa mère, il a refusé de prêter serment à l’armée puisque, selon lui, cette dernière serait à l’encontre de l’esprit révolutionnaire développé par Hồ Chí Minh.