L'île fut découverte entre 1430 et 1450 lorsque les Portugais entreprirent la reconnaissance systématique de l'ensemble de l'archipel.
En 1445, Henri le navigateur instituait, par acte officiel, Jácome de Bruges, gentilhomme flamand travaillant comme conseiller d'Henri le navigateur, comme donataire de l'île de Terceira.
Le 2 mars 1450, Jácome de Bruges reçoit la mission officielle du prince Henri le navigateur, d'établir 17 familles flamandes sur la troisième île de l'archipel des Açores (Terceira). Par la suite, 2000 Flamands viendront s'installer sur l'île de Terceira durant le XVesiècle. Bien que ces immigrants flamands se soient vite adaptés aux manières portugaises et aux habitudes locales, leur legs, en guise d'héritage flamand, restera sous la forme des moulins à vent et de traits physiques tels que les cheveux blonds et les yeux bleus persistant encore aujourd'hui sur l'île de Terceira, nommée également "Islas de Flamengos", l'île des Flamands.
Jusqu'en 1640 Terceira, alors sous domination espagnole, servit de relais aux galions chargés d'or de retour des Amériques.
En 1589 la ville de Angra do Heroísmo fut attaquée vainement par Francis Drake.
En 1597 Robert Devereux 2e Earl d'Essex essuya lui aussi un échec dans l'attaque à l'aide d'une centaine de vaisseaux de la flotte espagnole réfugiée dans le port de Angra do Heroismo.
L'île joua un rôle majeur de par sa base américaine dans les différents conflits dans lesquels les États-Unis sont impliqués depuis la Seconde Guerre mondiale.
En 1980 un tremblement de terre endommagea Angra do Heroísmo causant 71 victimes.
Le 17 mars 2003 les dirigeants des États-Unis, George W. Bush, de la Grande-Bretagne, Tony Blair, et de l'Espagne, José Maria Aznar, ont participé à un sommet décisif sur la crise irakienne.
L'activité économique de l'île est assurée par les militaires, l'agriculture, la pêche ainsi que par les services et le tourisme.
L'île est exportatrice de produits agricoles ou issus de la filière agro-alimentaire, tels les conserves de poisson.
Les taureaux noirs de Terceira sont particulièrement appréciés pour la corrida à corde. Les éleveurs (ganadeiros) sont réunis au sein d'une association dont le but est de préserver les techniques d'élevages transmises depuis le XVIe siècle.