À son retour, il s'établît à New York. Il fonda l'Université de New York (NYU) en 1831. Là, Gallatin se lança dans l'ethnologie des Amérindiens, publiant un traité sur le sujet en 1836 et fondant la Société ethnologique américaine en 1842. Il fut également président de la Banque fédérale (qui plus tard a été rebaptisée « banque Gallatin »). Gallatin mourut à Astoria, sur Long Island. Il est enterré au cimetière de la Trinité à New York.
Son portrait figurait au recto des billets de 500 dollars imprimés en 1862-3, et sur le timbre ordinaire 1 cent ¼ entre 1967 et 1973.