La lorandite se trouve sous la forme de petits cristaux prismatiques ou tabulaires sur {201}, pyramidaux, présentant de nombreuses formes, striés parallèlement selon [001], ou encore aciculaires et en grains. Les cristaux peuvent atteindre 5 centimètres, ils sont flexibles, et leur clivage forme des lamelles et des fibres avec une déformation plastique.
Des monocristaux de lorandite peuvent être cultivés à partir d'un mélange de nitrate de thallium (TlNO3), d'arsenic et de soufre élémentaires en solution aqueuse concentrée d'ammoniac. Le mélange est placé dans un autoclave et est maintenu à une température élevée (~ 250 ° C) pendant plusieurs jours. Cette méthode donne des cristaux prismatiques allongés le long de [001] et rouges foncés.