L'île de Lemnos compte quatre communes: Atsiki, Moudros, Myrina et Nea Koutali.
En juin 2009, une équipe d'archéologues grecs, italiens et américains, a mis au jour le plus ancien habitat connu de l'Égée : il abritait au XIIe millénaire av. J.-C. des chasseurs-cueilleurs et pêcheurs. Il s'agit du site d'Ouriakos sur la côte de Fyssini près de Moudros. Lemnos est connue pour ses importants sites préhistoriques, principalement celui de Poliochne habité en continuité du Ve au IIe millénaire av. J.-C.
L'histoire de l'île reflète celle de la Grèce : elle connaît la domination athénienne puis macédonienne et romaine, avant de faire partie del'Empire byzantin. Après la quatrième croisade de 1204, elle est intégrée dans l'Empire latin de Constantinople et subit l'influence de Venise, puis fait retour à l'empire restauré des Paléologues. L'île tombe aux mains des Turcs en 1478 et le demeurera jusqu'en 1912.
Durant la guerre russo-turque de 1806-1812, l'amiral Dmitri Seniavine gagne la bataille d'Athos au large des côtes de l'île. Cette dernière est rattachée à la Grèce en 1912 durant la première guerre balkanique. Une nouvelle bataille navale, la Bataille de Lemnos, a lieu durant cette guerre au large des côtes de l'île : la flotte grecque, commandée par l'amiral Pavlos Koundouriotis, remporte une victoire décisive contre la flotte ottomane, qui doit se replier dans les Dardanelles dont elle ne ressort plus pendant la guerre.
Durant la Première Guerre mondiale, les Alliés utilisent l'île au début de 1915 pour essayer de prendre les détroits des Dardanelles, à quelques 50 kilomètres de là. Ces opérations sont effectuées principalement par les troupes britanniques et le port de Moudros est placé sous le contrôle de l'amiral Rosslyn Wemyss, qui le fait agrandir. Le port est alors assez grand pour accueillir les navires de guerre britanniques, mais l'île manque des infrastructures nécessaires aux soldats. Les troupes qui sont envoyées à Gallipoli doivent s'entraîner en Égypte. Un terme est mis à cette campagne à la fin de l'année 1915 après que son échec est devenu évident. L'importance de Moudros décroît, mais il reste une base alliée pendant la guerre pour le blocage des Dardanelles. À la fin du mois d'octobre 1918, l'armistice entre les Alliés et l'Empire ottoman est signé à Moudros.
Après la victoire de l'Armée rouge lors de la guerre civile russe, de nombreux Cosaques du Kouban fuient le pays. 18 000 d'entre eux se réfugient à Lemnos. Beaucoup meurent de faim et de maladie et les autres quittent l'île l'année suivante.
Entre avril 1941 et septembre 1944, Lemnos est occupée par les Allemands.