Henriette Avram, considérée comme une « bibliothécaire accomplie » par l'American Library Association (ALA), doit beaucoup à la Bibliothèque du Congrès, à propos de laquelle elle déclarait : « Quand je parle de la Bibliothèque du Congrès ou que je m'y réfère en évoquant « la Grande bibliothèque », je le fais avec sincérité et considération de tout ce que j'ai appris dans ses murs. » Elle se fait repérer par sa petite taille, son accent new-yorkais et son infatigable dynamisme. D'après deux de ses collègues, « peu importait comment les choses se passaient dans cette époque pionnière, elle écrivait, publiait, parlait, emportait du travail chez elle, conseiller les gens, réussissait un millier d'autres choses... ». Elle avait un certain leadership : « Elle était capable d'entretenir un esprit coopératif entre les spécialistes d'informatique et les bibliothécaires de son équipe. Dans son esprit, elle évoluait dans le monde des bibliothèques et elle apprenait les problèmes des bibliothèques, les adoptant comme les siens », expliquent ses collègues. Son premier poste à la Bibliothèque du Congrès consiste à analyser les données du catalogue en vue d'un traitement informatique. Se souvenant de son expérience à la NSA, où elle avait appris « la nécessité première de comprendre complètement le sujet avant de lancer la solution informatique », Henriette Avram, avec deux bibliothécaires, commence le processus par l'examen des informations contenue dans une notice de catalogue : « Nous avons regardé plusieurs fois la fiche de gauche à droite et de bas en haut, pour répondre à toutes mes questions, et j'en avais beaucoup. », déclare-t-elle à propos de cette expérience ». Sa tâche n'est pas simple : il aurait fallu faire un algorithme mathématique pour chaque information, et il y avait des millions de références dans le catalogue, et ce dans des centaines de langues différentes. Elle étudie aussi les règles de l'ALA et les règles d'intercalation de la Bibliothèque du Congrès pour apprendre tout ce qu'elle pouvait du contrôle bibliographique. Une fois qu'elle a examiné en profondeur chaque aspect de la notice bibliographique, « elle traduit ce qu'elle a appris en un jeu de champs (...) portant chacun un nom (les zones), des instructions de traitement (les indicateurs) et des parties (les sous-zones) » : le format MARC était né.
Le titre d'Henriette Avram à la Bibliothèque du Congrès change en 1967 : elle est nommée coordinateur assistant des systèmes d'information. À ce poste, elle continue de diriger le projet pilote MARC, qui aboutit en juin 1968 ; elle dirige alors le service de distribution MARC, qui ouvre en mars 1969 ; et elle commence aussi le projet pilote RECON, qui n'arrivera pas à terme. Le projet RECON était un plan de conversion d'anciens fichiers au format MARC. Parce que ce projet n'était pas piloté par la Bibliothèque du congrès, la rétroconversion s'est faite bibliothèque par bibliothèque à travers le pays, et non par un effort coordonné au niveau national. Henriette Avram déclare à ce sujet : « Cet échec a eu des conséquences sévères sur l'ensemble des bibliothèques » ». Ce manque de soutien au projet RECKON est pour elle « l'expérience de loin la plus décevante » de sa carrière. Henriette Avram participe au développement de la norme International standard bibliographic description pour les monographies (ISBD(M)) quand elle assiste en 1969 à une rencontre internationale d'experts en catalogage soutenue par l'IFLA.
Un an plus tard, elle devient chef du bureau de développement du MARC à la Bibliothèque du Congrès. Elle continue à piloter les projets MARC et RECON, mais est aussi responsable de toutes les procédures d'automatisation des différentes activités de la Bibliothèque. Ses missions s'accroissent quand elle devient directrice du bureau du développement du réseau en 1976. Elle est alors chargée de coordonner le réseau de bibliothèques ainsi que les ressources et normes bibliographiques, tant au niveau national qu'international. En outre, elle devient présidente du comité consultatif du réseau de la Bibliothèque du Congrès, fonction qu'elle conserve pendant plus de dix ans. « Sachant faire preuve de diplomatie, elle aidait à apporter le consensus requis pour bâtir des principes compliqués et produire des documents ayant la sanction des organisations. Pour la même raison, elle était aussi présidente du groupe de travail de l'IFLA sur la description de contenu, qui partait de l'ISBD pour développer une version internationale du format MARC, connue sous le nom d'UNIMARC.
Vers 1980, Henriette Avram dirigeait une équipe de 700 personnes au sein du département d'informatique de la Bibliothèque du Congrès. Première directrice des systèmes d'information, des réseaux et du programme d'automatisation, elle était responsable des activités de mise en réseau, d'automatisation, de produits et de services bibliographiques. Quand, trois ans après, elle devient directrice adjointe pour les services informatiques, son équipe double. Elle prend alors en charge le catalogage, les acquisitions, les échanges outre-mer, et le développement du programme d'automatisation et de mise en réseau. Elle garde ces fonctions six ans. A propos de sa décision de rester à la Bibliothèque du Congrès, malgré d'autres propositions plus lucratives, elle dit : « Je suis restée parce que j'adorais les gens, l'endroit, et les défis ». Au moment de quitter la Bibliothèque en 1992, Henriette Avram était directrice adjointe, chargée des services de collections. Son équipe de 1 700 personnes était responsable des acquisitions, du catalogage, du développement et de la conservation des collections, des opérations outre-mer, du programme d'automatisation et de mise en réseau, enfin de gestion des documents de format particulier.