La prospérité et le renom de l’abbaye tenait en grande partie à son trésor de reliques, constitué dès la fondation de l’abbaye, selon la légende.
Ainsi, c’est Charlemagne qui lui offre ses premières reliques, dont douze morceaux de la Vraie Croix ; il les avait reçu du patriarche de Jérusalem, et les émissaires de celui-ci étaient accompagnés de représentants du roi de Perse. Cette accumulation de dignitaires garantissait l’authenticité des reliques.
Avec l’ouverture des Lieux Saints au XIe siècle, les reliques se multiplient, et leur nombre et leur nouveauté ternissent l’éclat des anciennes. En 1082, les moines de Charroux inventent une relique originale, la Sainte Vertu. Mal définie au départ, elle est identifiée avec le Saint Prépuce, le prépuce du Christ, par les papes Clément VII et Alexandre V. Cette relique spectaculaire était accompagnée de sang frais. En 1422, une relique (peut-être la même) est appelée Saint Vœu.
Elle a été transformée en carrière à pierre, (on retrouve des pierres taillées dans tous les hameaux autour de Charroux) mais la famille de Loyzeau de Grandmaison, propriétaire de la tour octogonale, résista aux menaces des municipalités qui entendaient démolir le monument, soit pour agrandir le champ de foire, soit parce qu'il constituait, disait-on, un danger public.
La Société des antiquaires de l'Ouest, Charles de Cherge et Prosper Mérimée intervinrent pour la conservation du monument. Elle est classée en 1840 et l'état achète une partie des sculptures du portail.
Il ne reste que la tour-lanterne du XIe siècle, dite tour Charlemagne, centre de la rotonde de l'église abbatiale.
Sa forme circulaire en fait une citation de l’église du Saint-Sépulcre de Jérusalem.
Ils se trouvent au sud, dans le prolongement de bras du transept avec se faisant suite la salle capitulaire, un passage couvert puis une salle à quatre croisées d'ogives qui reposent sur un pilier central.Cet ensemble est du XIIIe siècle. La salle capitulaire, elle, a été refaite sous l'abbé Jean Chaperon avec huit travées d'ogives et une porte gothique flamboyant donnant dans l'église romane.
Trois portails gothiques avaient été placés en avant de la façade romane. Les sculptures de parties des portails qui ont été conservées représentent le sommet de la sculpture gothique poitevine. Une lithographie de 1822 par Thiollet donne un aperçu : vierges folles et vierges sages, saints, prophètes, apôtres, anges. Le portail était sculpté du jugement dernier.