Son nom est attaché à la relation de Chasles mais cette propriété était déjà utilisée longtemps avant lui. On lui doit aussi le théorème de Chasles, qui stipule que toute fonction harmonique, c'est-à-dire toute fonction qui est une solution de l'équation de Laplace, peut se représenter par un potentiel de simple couche sur l'une quelconque de ses surfaces équipotentielles.
Il a inventé le terme homothétie, qu’il prononçait /omoteti/ au lieu de /omotesi/ comme aujourd’hui. Il travailla aussi sur les homographies et la géométrie projective. Il a introduit le rapport anharmonique appelé aussi birapport de 4 points alignés.
Travaillant sur les coniques (cf. son ouvrage de 1865), il démontre le résultat suivant : "Soient cinq coniques (ellipses, paraboles ou hyperboles) dans un plan ; il existe 3264 coniques tangentes à ces cinq-là" (ces coniques peuvent être réelles ou complexes).
Son nom est inscrit sur la Tour Eiffel.
Le collège d'Épernon porte son nom.
Il est inhumé au cimetière du Père-Lachaise (division 17).