Le château sur le site actuel a connu trois époques majeures au cours desquelles la forteresse se transformera peu à peu.
Une première forteresse fut érigée au sommet de la montagne, appelée aussi pog (un Pog, est l'interprétation libre, par Napoléon Peyrat, d'une forme ariégeoise du mot occitan, pech, du latin podium, signifiant « éminence », pour désigner la montagne en forme de pain de sucre de Montségur. Cette version est désormais communément admise, mais exclusivement au bénéfice de Montségur), dont on ne sait peu de choses si ce n'est qu'elle était en ruines aux alentours de 1204, date à laquelle le village fortifié cathare fut bâti sous la direction de Raymond de Péreille. C'est le village fortifié ou castrum auquel les archéologues ont donné le nom de Montségur II.
Le dispositif défensif de cette forteresse était différent de celui que l'on connaît actuellement. Le castrum en lui-même comprenait la demeure fortifiée du seigneur des lieux, le castellum ou castèl en occitan (qui sera sans doute restauré par la maison de Lévis pour donner la forteresse actuelle) et le village cathare de l'époque entourés par une enceinte fortifiée. Du côté de la route actuelle, se dressaient trois murs de défense dont le premier se situait au niveau du guichet actuel pour la visite payante du château. De l'autre côté du pog, à 800 mètres environ, se trouvait une tour de guet (au Roc dit de « La Tor » la tour) surplombant une falaise de 80 mètres. L'entrée du castrum qui donne sur cette tour de guet était défendue par une barbacane. À l'intérieur de l'enceinte de la forteresse, se dressait un village dont il ne reste que quelques terrasses au nord-ouest du château actuel. Sur ces dernières, on y trouve les fondations de plusieurs habitations, des escaliers pour communiquer entre les terrasses, une citerne et un silo.
Montségur abrita une communauté cathare importante. En 1215, le concile de Latran cite la forteresse comme étant un repaire d'hérétiques. En 1229, le rôle de Montségur comme abri pour l'Église cathare est réaffirmé dans le traité de Meaux-Paris. À partir de 1232, ce rôle ne cesse de se renforcer. Parallèlement, le château accueille également les chevaliers faydits qui furent dépossédés de leur terres par le traité de 1229. Au nombre de ces derniers figure Pierre-Roger de Mirepoix, cousin de Raymond de Péreille qui sera le maître militaire de Montségur.
Dans la première moitié du XIIIe siècle, la forteresse subit pas moins de quatre sièges dont un seul sera couronné de succès :
Ce dernier fut déclenché par le massacre de quelques inquisiteurs en 1242 à Avignonet par une soixantaine d'hommes issus de la garnison de Montségur. Le sénéchal de Carcassonne et l'archevêque de Narbonne (Pierre Amiel) furent chargés d'assiéger la forteresse, sur l'ordre de Blanche de Castille et de Louis IX. En mai 1243, les croisés, au nombre d'environ 6 000 hommes, entourent Montségur.
L'équilibre des forces perdure jusqu'à Noël 1243 où une poignée d'« alpinistes » parvient, suite à une escalade audacieuse effectuée de nuit, à se rendre maître de la tour de guet. À partir de ce moment, un trébuchet est acheminé et monté, qui bombarde sans relâche la position des assiégés comme en témoignent les nombreux boulets de pierre taillée retrouvés sur le site. Environ un mois plus tard, peut-être suite à une trahison locale, la barbacane tombe aux mains des assaillants.
Un dernier assaut lancé en février sera repoussé mais laissera les assiégés très affaiblis
Le 1er mars 1244, Pierre-Roger de Mirepoix se voit contraint de négocier la reddition de la place forte. Les termes en sont les suivants :
Le 16 mars, la forteresse s'ouvre à nouveau. Tous les cathares qui refusèrent de renier leur foi périrent sur le bûcher qui fut dressé pour un peu plus de 200 suppliciés dont la femme, la fille et la belle-mère de Raymond de Péreille : après avoir distribué tout ce qu'ils possédaient à ceux qui les avaient défendus durant dix mois, les parfaits de Montségur furent enfermés dans un enclos préparé au pied de la montagne puis les croisés mirent le feu aux fagots qui y étaient entassés . En tout, deux cent vingt hommes et femmes périrent dans le brasier. Parmi eux se sacrifièrent des soldats de la garnison qui n'avaient pas voulu les abandonner.
Pour certains, le bûcher aurait été monté à 200 m du castrum dans le "Prat dels Cremats" (le champ des brûlés) où une stèle fut par la suite érigée par la contemporaine Société du souvenir et des études cathares. Sur la stèle figure l'inscription : "Als catars, als martirs del pur amor crestian. 16 de març 1244". Pour d'autres, il semblerait que le lieu réel du bûcher soit sur la colline au-dessus du parking à droite du col en se rendant sur Montferrier.
D'après Yves Dossat, le bûcher fut érigé à Bram, dans le canton de Fanjeaux.
Après la prise du château en 1244, la possession du pog revient à Guy II de Lévis, Maréchal de la Foi, seigneur officiel de Mirepoix depuis le traité de 1229. Les restes du village cathare furent rasés ainsi que l'enceinte fortifiée extérieure. Le castellum fut restauré et réaménagé pour y poster une garnison d'une trentaine d'hommes qui resta présente jusqu'au Traité des Pyrénées au XVIIe siècle. Certains documents mentionnent le château comme étant « défensable » en 1510. Puis, au fil des décennies, le château finit par être abandonné
Le château fut classé monument historique en 1875 et le puòg sur lequel il est situé rejoint ce classement en 1883.
Depuis, le site n'a cessé d'enflammer les imaginations à un tel point que beaucoup n'ont pas hésité à fouiller le puòg à titre personnel pour les raisons que nous verrons plus bas. Paradoxalement, la campagne de restauration du château débutée en 1947 freina ces dégradations et effaça dans le même temps certains indices archéologiques. Cette restauration motiva une prospection spéléologique de la montagne, menée par la Société spéléologique de l'Ariège. Cette dernière aboutit, en 1964 à l'exhumation d'une sépulture dans l'avenc du trébuchet. En 1968, le GRAME (Groupe de Recherche Archéologique de Montségur et Environs) est fondé. Ce dernier a déjà conduit plusieurs campagnes de fouilles sur le site.