Le château fait partie des "Cinq fils de Carcassonne" avec les châteaux de Quéribus, Puilaurens, Termes et Aguilar, qui sont les fleurons des châteaux dits cathares, tous situés en haut de pitons rocheux "imprenables", véritables "citadelles du vertige".
Le site a été occupé à l'époque romaine dès le début du premier siècle avant Jésus-Christ, comme l'ont montré des fouilles récentes. En 806 apparaissent les premières mentions du château dans l'Histoire. Il est alors catalan et s'appelle Perapertusès. Il appartient au comte de Besalú, une petite ville située en Catalogne entre Figueres et Olot, dans un texte de 1020. La première mention du château date de 1070
Il passe ensuite dans le comté de Barcelone en 1111, puis dans le vicomté de Narbonne. A partir 1180, le comte de Barcelone, Alphonse II devenu roi d'Aragon s'émancipe de sa vassalité au roi de France. La zone devient de facto une frontière.
À l'époque de la croisade contre les Albigeois, il est le fief de Guillaume de Peyrepertuse qui, ne voulant pas faire sa soumission, fut excommunié en 1224. Ce dernier se soumet après l'échec du siège de Carcassonne, et le château devient une possession française en 1240. En 1242, Saint-Louis décide de le renforcer et de lui ajouter une deuxième partie, le donjon "Sant Jòrdi", situé plus en hauteur sur la crête; le donjon Sant-Jordi est alors construit en 1250-51 et on réaménage le Donjon Vieux ainsi que l'église Sainte-Marie qui existait antérieurement. La situation est confuse dans cette région jusqu'à la signature du traité de Corbeil en 1258 laissant libre la Catalogne et le Languedoc. Il fixe aussi la frontière juste au sud du château de Peyrepertuse. Celui-ci, comme ses voisins, les châteaux de Puylaurens et Quéribus, est une des forteresses royales reconstruites à la fin du XIIIe siècle pour défendre la frontière contre le royaume d'Aragon puis l'Espagne jusqu'au XVIIe siècle.
En 1355, le château est remis en état de défense et Henri de Transtamare, prétendant au trône de Castille, défait à Navarette, est autorisé par le roi de France Charles V à s'y réfugier. En 1542, Jean de Graves, seigneur de Sérignan, s'empare du château au nom de la Réforme, mais est pris et exécuté.
Une garnison est maintenue jusqu'à la Révolution française même si la citadelle n'avait plus trop de valeur depuis l'annexion du Roussillon en 1658. Le château est déclassé comme place frontière lors du Traité des Pyrénées en 1659 et la forteresse sera ensuite abandonnée, ayant perdu son intérêt stratégique. Peyrepertuse reste occupé par une faible garnison commandée par un officier subalterne jusqu'à la Révolution française, pendant laquelle il est abandonné. Vendu comme Bien National en 1820, ses ruines subsistent jusqu'à aujourd'hui. La première campagne de consolidation du monument commence en 1950.
Le château mesure 300 mètres de long et 60 mètres de large dans sa plus grande largeur. L'entrée se trouve au nord et tout le reste du château est inaccessible de par les falaises qu'il surplombe. Tout le château est entouré de remparts soigneusement accrochés en haut des à-pics. Mais la muraille de la partie nord plus accessible est plus imposante que celle de la partie sud qui est composée de pentes très abruptes. Il est composé de deux esplanades à l'est et à l'ouest. Celle de l'est est bordée d'une courtine de 120 mètres de long jalonnée par deux tours de plan semi-circulaire. Cette enceinte "basse" a conservé son chemin de ronde formé de dalles reposant sur des corbeaux. Le côté sud est défendu par l'à-pic de la falaise. L'angle nord-ouest abrite la porte d'entrée. On peut observer sur cette esplanade le château primitif du comte de Besalù et la chapelle du XIIe siècle. Une ancienne citerne d'eau est visible près du château primitif.
Le donjon vieux est formé de l'église Sainte-Marie, de style roman, et d'un logis, constitué de deux pièces voutées superposées. Quatre citernes alimentaient le château.
Sur l'esplanade ouest se dresse le château plus récent perché sur le roc Sant Jòrdi. Il fut construit sur l'ordre du roi Saint-Louis en 1242 pour renforcer la forteresse. Pour y accéder, un escalier dit de Saint-Louis assez vertigineux monte le long de la paroi du roc. Le "donjon de Sant Jòrdi" est un château avec son propre système de défense capable de résister aux assaillants ayant réussi à accéder à la forteresse et possédait sa propre chapelle dans le donjon, la chapelle Sant-Jordi (Saint-Georges) à nef unique.
Les ruines du château ont été classées monument historique le 19 mars 1908