Entre le XVIe et le début du XXe siècle, de fait presque depuis sa création, le monastère a été un lieu d'exil pour les opposants au régime autocratique de Russie, comme pour ceux qui s'opposaient à la religion orthodoxe officielle. De ce fait, le monastère a joué un rôle essentiel dans la christianisation du nord de la Russie. Parce que le monastère était devenu l'un des centres de l'opposition aux réformes de l'Église orthodoxe et qu'il s'était soulevé contre la réforme de Nikon pour ne céder qu'après le massacre des vieux croyants, il a ensuite été dirigé de manière à offrir au pouvoir les garanties d'une ferme orthodoxie. Gardien de cette orthodoxie, le monastère a conservé pendant des siècles un large choix de manuscrits et d'incunables — comme il a emprisonné dans ses cellules nombre d'esprits critiques. La tradition conserve le souvenir de l'emprisonnement du chef des raskolniki dans un sinistre cachot creusé à même le mur de la forteresse et nommé la "crevasse d'Avvakoum".
L'ensemble architectural du monastère des Solovetski est situé sur la rive de la baie de la Prospérité (бухта Благополучия) sur la Grande île Solovetski, île principale de l'archipel. Le monastère est entouré de murs massifs (hauts de 8 à 11 m, épais de 4 à 6 m), percés de 7 portes et renforcés de 8 tours bâties entre 1584 et 1594 par l'architecte Trifon. Ces murs sont faits de larges pierres, des rochers parfois atteignant 5 m de longueur. Au centre de cette forteresse oblongue, le kremlin, on trouve un ensemble de bâtiments religieux reliés par des passages voûtés et des escaliers couverts. Autour sont les bâtiments conventuels (cellules, forge, moulin à eau du XVIIe siècle… ). Au cœur de cet ensemble, un immense réfectoire vouté reposant sur une seule colonne centrale (une salle de 500 m²) jouxte la Cathédrale Uspensky (construite entre 1552 et 1557), la Cathédrale Preobrazhensky (1556–1564), l'église de l'Annonciation (1596–1601), un beffroi (1777), et l'église de Saint-Nicholas (1834).
Après la révolution bolchevique, les autorités soviétiques ont fermé progressivement le monastère entre 1920 et 1923 pour incorporer ses bâtiments dans le vaste complexe répressif des Solovki. Les moines, sécularisés, restèrent à accomplir des travaux de force ainsi qu'à accueillir les premiers déportés "contre-révolutionnaires", avant d'être à leur tour adjoints à la masse des prisonniers avec le développement des campagnes anti-religieuses qui suivirent la Guerre civile. Les Solovki devinrent ainsi l'un des premiers camps soviétiques, le SLON, « Direction des camps du nord à destination spéciale », destiné au « redressement moral » d'éléments socialement condamnables : nobles, bourgeois, intellectuels, mais aussi officiers tsaristes, sociaux-révolutionnaires, anarchistes, mencheviks, etc (slon veut dire « éléphant » en russe). Jusque vers 1926-28, une relative liberté de pensée se maintient parmi ces déportés, qui restent séparés des criminels de droit commun qui sont progressivement également déportés dans l'archipel. Les "politiques" ne sont pas forcément astreints au travail et jouissent de divers privilèges : accès libre à la riche bibliothèque du camp, liberté du courrier, abonnement à la presse. Le principal chef du camp, Fiodor Eichmans, qui succède à Nogtiov, y veille encore au nom de la rééducation des prisonniers, même si parallèlement se développe le travail forcé, non seulement dans l'archipel mais également dans les extensions du camp sur le continent, au prix d'une effroyable mortalité.
Avec la prise en main du pouvoir par Staline en 1927, le régime du camp se durcit. C'est un ancien déporté, devenu chef de camp après trois ans comme prisonnier, Naftaly Frenkel, qui va proposer la transformation la plus radicale du camp et fonder ainsi le système même du Goulag. S'il n'a pas inventé chaque aspect du système, il a trouvé le moyen de faire d'un camp de prisonniers une institution économique rentable, et il le fit à un moment, en un lieu et d'une manière qui ne pouvaient qu'attirer l'attention de Staline.
Selon ce système, le travail se payait en nourriture à partir d'une distribution très précise des vivres. Frenkel divisa les prisonniers du SLON en trois groupes:
Chaque groupe recevait des tâches différentes, des normes à satisfaire — et une ration leur correspondant et établissant des différences drastiques entre les déportés. En somme, les invalides recevaient une ration réduite de moitié par rapport aux déportés les plus forts. En pratique, le système partageait les prisonniers très rapidement entre ceux qui survivraient et les autres.
Sous les ordres de Frenkel, la nature même du travail réservé aux prisonniers changea, depuis l'élevage de bêtes à fourrures ou la culture de plantes tropicales vers la construction de routes ou l'abattage des arbres. Dès lors, le régime du camp changea également et évolua vers la rentabilité du travail et le SLON se développa au-delà de l'archipel des Solovki jusque dans la région d'Arkhangelsk, sur le continent, et de là à des milliers de kilomètres des îles Solovetski, où Frenkel envoya des équipes de forçats.
Tout ce qui ne contribuait pas directement à l'économie du camp fut abandonné : toute prétention de rééducation tomba ; les réunions de la Société des Solovetski pour les traditions locales cessèrent ;les journaux et revues publiées dans le camp furent fermés; et les rencontres culturelles supprimées, même si, pour faire bonne impression sur les visiteurs, le musée et le théâtre subsistèrent. En revanche, à la même époque, les actes de cruauté gratuite infligés par les gardiens décrurent, ce type de comportement étant sans doute néfaste à la capacité de travail des déportés. Désormais, la rentabilité des camps est de mise sous le contrôle de l'administration du Goulag qui va développer, non loin de là, le vaste chantier du canal de la mer Blanche à la Baltique, le Bielomorski kanal. Dans l'archipel des Solovki, le camp du SLON est alors bouleversé : les politiques sont alors mêlés aux prisonniers de droit commun, le travail forcé devient la règle (abattage du bois, collecte de la tourbe, élevage, etc), les rations alimentaires déclinent et, surtout, les mesures disciplinaires se développent (détention en « isolateurs » glacés en plein hiver, exécutions sommaires…). Après l'assassinat de Kirov en 1934 et le lancement des Grandes Purges, les exécutions se multiplient.
En 1939, lors du déclenchement de la Seconde Guerre mondiale et de l'attaque de la Finlande, le camp fut fermé et les déportés déplacés vers les camps de l'est du pays. À la place s'est ouverte une école des Cadets, préparant les jeunes volontaires au combat entre 1941 et 1945.
Aujourd'hui, le monastère des Solovetski a retrouvé son activité d'origine, une quarantaine de moines y habitent et participent à sa restauration.
L'écrivain finlandais Arto Paasilinna situe une partie de son roman Le bestial serviteur du pasteur Huuskonen, paru en 1995 (en France en 2007) dans ces îles, et donne de nombreux renseignements sur leur histoire tourmentée.