Diffraction de neutrons - Définition

Introduction

La diffractométrie de neutrons est une technique d'analyse basée sur la diffraction des neutrons sur la matière. Elle est complémentaire à la diffractométrie de rayons X. L'appareil de mesure utilisé s'appelle un diffractomètre. Les données collectées forment le diagramme de diffraction ou diffractogramme. La diffraction n'ayant lieu que sur la matière cristalline, on parle aussi de radiocristallographie. Pour les matériaux non-cristallins, on parle de diffusion. La diffraction fait partie des méthodes de diffusion élastique.

Histoire

La première expérience de diffraction de neutrons fut effectuée en 1945 par Ernest O. Wollan au Laboratoire national d'Oak Ridge. Il fut rejoint en 1946 par Clifford Shull. Ensemble, ils établirent les principes de base de la technique et l'appliquèrent avec succès à plusieurs matériaux différents, s'occupant de problèmes comme la structure de la glace et les arrangements microscopiques de moments magnétiques dans les matériaux. Pour ces résultats, Shull obtint en 1994 une moitié du prix Nobel de physique, Wollan ayant décédé dans les années 1990 (l'autre moitié du prix Nobel de physique fut attribuée à Bertram Brockhouse pour le développement de la diffusion inélastique de neutrons et la mise au point du spectromètre trois-axes).

Méthodes

Les méthodes utilisées pour la diffraction de neutrons sont essentiellement les mêmes que pour la diffraction de rayons X :

• pour les poudres : géométrie Bragg-Brentano, etc. ;
• pour les monocristaux : méthode de Laue, diffractomètre quatre cercles, etc. Comme les neutrons pénètrent plus profondément dans la matière que les rayons X, la taille des cristaux nécessaire pour une bonne expérience de diffraction est beaucoup plus grande (quelques mm³).

D'autre part, les propriétés physiques des neutrons ouvrent d'autres possibilités pour les expériences de diffraction.

Méthode du temps de vol

Méthode du temps de vol en diffraction : principe d'une source de neutrons pulsée. Au temps t₀, un paquet polychromatique de neutrons quitte la source. Les neutrons de longueur d'onde minimale (en rouge) arrivent en premier sur le détecteur, ceux de longueur d'onde maximale (en bleu) arrivent en dernier.

La méthode du temps de vol (TOF, time-of-flight en anglais) est une méthode polychromatique de diffraction de neutrons, qui peut être utilisée pour des échantillons sous forme de poudre ou de monocristal. Le diffractogramme obtenu consiste en la superposition de plusieurs réflexions produites par des longueurs d'onde différentes. Cette méthode donne l'avantage d'utiliser la totalité du faisceau incident à la sortie du réacteur : le fait de ne sélectionner qu'une seule longueur d'onde conduit en effet à une perte considérable en intensité de faisceau.

Les neutrons possédant une masse, leur longueur d'onde est directement reliée à leur vitesse par la relation

où h est la constante de Planck, m la masse du neutron et v sa vitesse (non-relativiste pour des expériences de diffraction). Ainsi, il est possible de déterminer à quelle longueur d'onde correspond l'intensité diffractée en mesurant le temps t mis par les neutrons pour parcourir la distance L entre la source et le détecteur bidimensionnel : c'est le temps de vol des neutrons, déterminé par

avec d la distance interréticulaire correspondant à la réflexion fondamentale considérée, θ l'angle de diffraction et n l'ordre de la diffraction.

Afin de mesurer le temps de vol des neutrons, il faut pouvoir :

• déterminer le temps intial t₀ auquel ils sont envoyés sur l'échantillon ;
• éviter l'arrivée simultanée de deux neutrons de longueurs d'onde différentes au même endroit sur le détecteur.

La solution consiste à envoyer un faisceau incident pulsé (périodique) sur l'échantillon. La durée de l'impulsion δt doit être très courte pour pouvoir séparer les longueurs d'onde ; la durée entre deux impulsions Δt doit être assez grande pour éviter la détection simultanée de neutrons provenant de deux impulsions consécutives. Un diffractogramme complet est obtenu en additionnant les diffractogrammes de chaque impulsion. Il existe deux possibilités pour produire un faisceau de neutrons pulsé :

• dans une source à spallation, par principe, les neutrons sont produits par paquets périodiques. Il est possible d'ajuster la durée et la période des impulsions ;
• dans un réacteur nucléaire, les neutrons sont produits de manière continue. On utilise un chopper, disque absorbant contenant une ou plusieurs ouvertures fines, afin de ne laisser passer les neutrons que pendant un certain laps de temps. La période des impulsions est contrôlée par la vitesse de rotation du disque.

Méthode du temps de vol sur poudres

La première utilisation de la méthode du temps de vol pour la diffraction de neutrons sur poudre a été décrite en 1964.

Méthode du temps de vol sur monocristaux

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Neutrons polarisés

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Mesures de texture et de contraintes

Du fait de la grande longueur de pénétration des neutrons dans la matière, il est possible d'étudier des échantillons de tailles pouvant aller jusqu'à plusieurs dizaines de centimètres. Ceci rend l'utilisation des neutrons très intéressante pour la recherche industrielle, en particulier pour des mesures de texture ou de contraintes dans un matériau.

Diffractomètres pour la diffraction de neutrons

Les neutrons ne pouvant pas être produits en quantités suffisantes en laboratoire, les expériences de diffraction ne peuvent s'effectuer que dans un réacteur de recherche. Plusieurs diffractomètres y sont mis à disposition de la communauté scientifique (liste non exhaustive) :

• diffractomètres pour monocristaux :
  • 4 au réacteur BER-II au BENSC (Berlin, Allemagne) : E2a, E4, E5, V1 ;
  • 2 au réacteur FRM-II (Garching, Allemagne) : HEiDi, RESI ;
  • 3 au réacteur Orphée au LLB (Saclay, France) : 5C1, 5C2, 6T2 ;
  • 11 au réacteur RHF à l'ILL (Grenoble, France) : CYCLOPS, D3, D9, D10, D15, D19, D21, D23, LADI-III, OrientExpress, VIVALDI.
• diffractomètres pour poudres :
  • 3 au réacteur BER-II au BENSC (Berlin, Allemagne) : E6, E9, V15 ;
  • 1 au réacteur FRM-II (Garching, Allemagne) : SPODI ;
  • 4 au réacteur Orphée au LLB (Saclay, France) : 3T2, G4-1, G4-2, G6-1 ;
  • 5 au réacteur RHF à l'ILL (Grenoble, France) : D1A, D2B, D20, D1B, D4.
• diffractomètres pour la science des matériaux (texture, contraintes) :
  • 2 au réacteur BER-II au BENSC (Berlin, Allemagne) : E3, E7 ;
  • 1 au réacteur FRM-II (Garching, Allemagne) : STRESS-SPEC ;
  • 2 au réacteur Orphée au LLB (Saclay, France) : 6T1, Diane ;
  • 1 au réacteur RHF à l'ILL (Grenoble, France) : SALSA.